银锰复合的金属有机骨架材料协同等离子体催化氧化VOCs

Volatile organic compounds (VOCs) could be the precursors for the formation of photochemical smog, ground level ozone and fine particles in the air. Nonthermal plasma catalysis is potentially an ideal technology for the treatment of industry waste gas containing VOCs in low concentration since it shows unique advantages: e.g. rapid oxidation, high selectivity, capability of removing various pollutants simultaneously, and moderate operating conditions (room temperature and atmospheric pressure). However, high energy cost and poor humidity tolerance make this process impractical. A cycled adsorption storage-discharge plasma catalytic new process with metal-organic frameworks (MOFs) for toluene removal is proposed in this work. The work will focus on: preparation of series of manganese doped MOFs with high catalytic activity and hydrophobic nature, the performances of toluene storage and plasma catalytic oxidation adsorbed-state toluene over MOFs, the effect of humidity in air on the performance of the new process and the method of promotion of humidity resist. The results of this work will provide theoretical support for the practical application of this new process.

挥发性有机物（VOCs）是形成PM2.5、近地面臭氧和光化学烟雾等大气复合污染物的重要前驱体。低温等离子体催化技术可在常温常压下快速分解VOCs，具有独特的优势。本项目针对低温等离子体催化技术发展中存在的能耗高和系统性能受湿度影响大两个关键问题开展研究，提出基于金属有机骨架材料（MOFs）的等离子体催化VOCs净化新思路，具体包括设计合成具有高反应活性和憎水性的负载高分散银及锰掺杂的新型MOFs材料，探索MOFs材料的结构和表面物理化学性质与其在等离子体系统中氧化VOCs性能之间的内在规律，研究通过提高催化剂的憎水性来增强等离子体催化系统抗水蒸气影响的方法。项目的研究成果可为等离子体催化氧化VOCs技术的实际应用提供理论支持。

挥发性有机物（VOCs）是形成PM2.5、近地面臭氧和光化学烟雾等大气复合污染物的重要前驱体。低温等离子体催化技术可在常温常压下快速分解VOCs，具有独特的优势。本项目针对低温等离子体催化技术发展中存在的能耗高和系统性能受湿度影响大两个关键问题开展研究，提出基于金属有机骨架材料（MOFs）的等离子体催化VOCs净化新思路，主要研究了以下内容：.1）MIL-101(Cr)在等离子体催化系统中分解甲苯的性能。该材料展现了比CrOx/γ-Al2O3更高的氧化甲苯活性，碳平衡和 CO2选择性，其原因是MIL-101具有更强的分解臭氧生成活性氧物种的能力。微波辐射合成法制备的MIL-101对甲苯的氧化性能高于溶剂热合成法制备的MIL-101，其原因可能是前者具有更大的比表面积和孔容，有利于等离子体场内活性物种的扩散和反应。 .2）研究了等离子体场内催化剂结构、形貌与其性能之间的关系. 利用水热合成法制备三种不同形貌的CeO2催化剂：纳米棒、纳米颗粒、纳米立方体，并对合成的催化剂进行了表征，结果表明，CeO2纳米棒具有最高浓度的表面氧空位。CeO2纳米棒催化剂呈现最佳的甲醇降解性能性能，其甲醇转化率和CO2选择性分别高达94.1%和90.1%（输入能量为0.9W）。催化剂性能与表面氧空位浓度直接相关。另外还研究了等离子体副产物-臭氧的作用，制备了负载型的Pt-Ce/BEA双组份催化剂，并将其与单独载体BEA，单组份的Pt/BEA和Ce/BEA的臭氧催化氧化性能进行对比，结果了揭示Pt和CeO2之间的强相互作用提升了催化剂催化分解臭氧与甲苯氧化的性能。.3）为提高材料的疏水性，采用碳化MOF方法制备了Ag-Mn催化剂和Ce基催化剂。通过原位合成实现Mn-MOFs对Ag的高分散均匀负载，并采用MOFs热分解的方式制备了多孔Ag@MnOx衍生材料。在等离子体催化氧化活性评价结果表明Ag@MnOx的性能显著优于MnOx多孔衍生材料和商用MnO2。通过300℃焙烧Ce-BTC得到了CeO2催化剂，比MOFs前驱体Ce-BTC表现出更好的疏水性。相比干空气条件，在相对湿度为80%（25℃）的条件下，装填铈基催化剂的等离子体催化系统比装填Ce-BTC的系统性能下降幅度减少30%。