功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜的设计和构建及其分离CO2研究

Carbon capture and utilization are regarded as one of the major challenges in the 21st century. Therefore, it is urgently necessary to develop new technologies for CO2 separation with high efficiency, low energy consumption. In this project, new ideas of separation CO2 using functionalized ionic liquid/ZIF/polymer composite membrane are put forward for the contradictory problem of CO2 permeability and selectivity using the ionic liquid membrane. 1 - 3 kinds of functionalized ionic liquid/ZIF/polymer composite membrane with strong permeability and high selectivity for CO2 will be obtained by coupling with the functionalized ionic liquids (containing ester groups, ether oxygen groups, and tertiary amino functional groups) with high absorption capacity, the PEO chain section with high selectivity and zeolitic imidazolate frameworks (ZIF) with high efficiency for CO2. In order to explore the separation mechanism of functionalized ionic liquid/ZIF/polymer composite membrane for CO2, the structure-property relationship of ionic liquids and the absorptive-desorptive performance for CO2 will be investigated, the interaction between functionalized ionic liquid/ZIF/polymer composite membrane with CO2 or other gas will also be studied, and the relationship between the behavior of sorption-diffusion and microstructure of the membrane will be analyzed from the micro scale and molecular level by the combination of spectroscopy with molecular dynamics simulation. These results will provide theoretical guidance to develop a new technology for capturing CO2 in industry.

碳捕集以及CO2的利用被视为二十一世纪的重大挑战之一，开发高效低能耗CO2分离新技术势在必行。针对目前离子液体膜分离CO2存在的渗透性和选择性矛盾问题，提出功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜分离CO2思路，通过设计对CO2高吸收量的功能化离子液体(含有酯基、醚氧基、叔氨基等官能团)，结合PEO链段对CO2高效选择性以及新型沸石咪唑酯骨架材料(ZIF)对CO2的高效捕获性，制备1 - 3种对CO2渗透性强、选择性高的功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜。采用谱学表征、模拟计算与实验研究相结合的方法，研究功能化离子液体与CO2分子之间的微观相互作用机制，考察功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜结构与性能的内在本质联系，从微观和分子层次上揭示气体分子在复合膜中吸附、扩散行为和机制，获得功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜分离CO2机理，为形成具有工业应用价值的捕集CO2技术提供科学依据。

碳捕集以及CO2的利用被视为二十一世纪的重大挑战之一，开发高效低能耗CO2分离新技术势在必行。针对目前离子液体膜分离CO2存在的渗透性和选择性矛盾问题，提出功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜分离CO2思路，通过设计对CO2高吸收量的功能化离子液体，结合PEO链段对CO2高效选择性以及新型沸石咪唑酯骨架材料(ZIF)对CO2的高效捕获性，制备1 - 3种对CO2渗透性强、选择性高的功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜。考察了ZIF-8的含量对Pebax/ZIF-8膜的结构及分离性能的影响。ZIF-8的加入使得膜的结晶度下降，且随着其含量的增加而在膜中出现团聚现象，形成无选择性“空穴”，促进气体在膜中的扩散。随着ZIF-8加入，共混膜对CO2的溶解系数及扩散系数都大幅度提升，但对于N2和CH4具有一定的“阻碍”作用。制备了一系列Pebax/ZIF-8/[Bmim][NTf2]三元共混膜，探究不同材料之间的构效关系。研究发现IL的加入对气体在共混膜中的分离具有两方面作用：少量的离子液体加入填充了ZIF-8与Pebax之间的无选择性“空穴”，阻碍气体扩散，CO2/N2选择性增加；较多含量的IL使得膜的结晶度减少，膜的自由体积增加，促进气体扩散，CO2/N2选择性减小。研究功能化离子液体与CO2分子之间的微观相互作用机制，考察功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜结构与性能的内在本质联系，获得功能化离子液体/ZIF/聚合物复合膜分离CO2机理，为形成具有工业应用价值的捕集CO2技术提供科学依据。