土壤环境中土霉素的生物有效性及其影响机制

随着含有抗生素的畜禽粪便做为廉价肥料的广泛使用，土壤中抗生素的污染越来越严重，给生态安全和人类健康带来的安全隐患越来越受到人们的关注。本项目以最为广泛应用的抗生素-土霉素为研究对象，以褐土、棕壤和红壤为污染介质，利用温和性的化学浸提剂、结合超临界流体萃取和同位素示踪技术，针对生物有效性这一科学问题，开展土壤中土霉素的生物有效性化学评价方法，不同形态土霉素的生物有效性，以及土霉素的老化、吸附、解吸、降解对其生物有效性的影响研究；同时对根际（或蚯蚓周边）土壤与本体土壤中土霉素形态、环境行为等的差异性进行阐释，借助红外光谱、X-衍射等技术从分子水平上研究土霉素与土壤的作用机制，明确土霉素生物有效性的影响因素以及影响机制。其研究结果能够建立土壤中土霉素生物有效性的化学定量表征方法，明确其生物有效性的关键影响机制，最终为准确评价其生态毒性和环境风险提供科学依据。

本研究以最为广泛应用的土霉素为研究对象，以褐土、棕壤和红壤为污染介质，对土霉素的生物有效性进行了深入研究，完成了项目计划书中的研究内容，具体研究成果为：.（1）建立了土壤中土霉素赋存形态的分析方法。确定了用H2O, 0.1 mol/L CaCl2, and 0.1 mol/L Na2EDTA-McIlvaine作为对土壤中不同形态土霉素进行浸提的浸提剂，并发现由于土壤性质的不同从而影响了土霉素在不同的土壤中具有不同的形态分布特征。.（2）土霉素的生物有效性特征及其机理。利用植物与动物相结合的方法来评价土壤中的生物有效性，结果表明土霉素对蚕豆的生物有效性要高于对蚯蚓的生物有效性。不同土壤环境中，土霉素的生物有效性差异较大。根据土壤中土霉素的不同存在形态来分析有效态土霉素和生物体内吸收的土霉素量之间的定量关系，表明土壤中土霉素的生物有效性与总量土霉素无关，而与可提取态土霉素的变化相关。.（3）老化作用对土壤环境中土霉素生物有效性的影响。短时间老化（<21d）作用对土霉素生物有效性的影响随土壤环境的不同而不同。对于蚯蚓而言，随着土霉素在土壤环境中残留时间的延长，褐土和棕壤中土霉素的生物有效性逐渐降低；红壤中土霉素的生物有效性逐渐增大，但这种变化不显著。对于蚕豆而言，随着土霉素在土壤中残留时间的延长，褐土中土霉素的生物有效性呈先增大后减小的变化趋势；红壤和棕壤中土霉素的生物有效性呈逐渐减小的变化趋势。.（4）土霉素生物有效性的化学表征方法。通过相关性分析发现本课题中选用的大量化学浸提剂均不能满足表征土霉素生物有效性的化学表征要求，因此需要在后续的研究中将浸提剂与更为先进有效的浸提方法结合起来综合考虑其化学表征方法。.（5）不同形态土霉素的生物有效性特征。发现不同形态的土霉素具有不同的生物有效性，在棕壤上，对于植物而言，不同处理条件下土壤中土霉素生物有效性顺序为：未处理〉去除水溶态〉去除水溶态和交换态〉去除水溶态、交换态和吸附态；而对于蚯蚓而言，顺序与上述相反。表明生物的种类对其不同形态土霉素的生物有效性产生差异性。.（6）根际与非根际土壤中土霉素环境行为的差异性。棕壤根际土较原土吸附容量减小，褐土和红壤根际土则恰好相反。棕壤和褐土中根际效应能有效的增加土霉素的在土壤中的可迁移性，而在红壤中根际效应却增强了土霉素的解吸滞后现象。