基于磁近邻效应的可调谐高居里温度磁性2D-TMDs材料研究

Inducing the magnetism to two-dimensional transition metal dichalcogenides (2D-TMDs) by magnetic proximity effect at the interface of 2D-TMDs/ magnetic insulator (MI) Van der Waals heterojunctions, that is important for valleytronics device development. However, the mechanism and manipulation pathway of MPE at 2D-TMDs/MI interfaces are not well understood in the previous studies，which leads to low Curie temperature (Tc) of available 2D-TMDs material (record 61K) and constraints its application potential. In this project, a highly application potential Van der Waals heterojunction 2D-MoS2/YIG is studied to increase Tc of 2D-TMDs, and contain the following contents. (1) Based on the first-principles calculations and electromagnetic wave simulation methods, propose the theory on the mechanism of MPE. (2) Based on the spectrum and electrical transport properties test, experimentally verify and improve the theory. (3) Based on the theoretical guidance, induce defects and external field at the interfaces to control the strength and critical temperature of MPE, and finally realize tunable magnetic 2D-TMDs with high Tc (>61K). The proposer of this project is experienced on the study of MPE at various kinds of interfaces, and the progress of this project is very important for fundamentals of material science in valleytronics.

利用过渡金属硫族化合物类二维材料/磁性绝缘体（2D-TMDs/MI）范德华异质结界面的磁近邻效应（MPE），可实现2D-TMDs的磁性引入，对发展低功耗、更环保的新型谷电子器件有重要意义。然而，目前缺乏对界面MPE产生和调控机制的系统研究，导致难以获得高居里温度（Tc）的磁性2D-TMDs材料（最高纪录61K），严重制约了其走向应用。鉴于此，本项目拟以极具应用潜力的单层MoS2/YIG范德华异质结为研究对象，旨在提高2D-TMDs材料的Tc，进行以下研究：（1）基于第一性原理计算和电磁波仿真，揭示该界面MPE产生与调控机理；（2）基于实验光谱及电输运测试，验证和完善理论模型；（3）基于理论指导，利用界面缺陷和电场调控MPE强度与临界温度，获得可调谐高Tc（>61K）磁性2D-TMDs材料。申请人长期从事材料界面MPE的研究工作，本项目如能顺利开展，将为谷电子学的发展提供材料科学基础。

利用过渡金属硫族化合物类二维材料/磁性绝缘体（2D-TMDs/MI）范德华异质结界面的磁近邻效应（MPE），可实现2D-TMDs的磁性引入，进而打破材料的能谷简并特性，对操控材料的能谷自由度有重要意义。然而，在以往研究报道中，2D-TMDs的磁性引入的临界温度不高于61K，极大地限制了2D-TMDs材料在新型谷电子器件中的实际应用。鉴于此，本项目开展了以下研究工作：1.采用第一性原理计算方法，对MoS2/YIG界面的电子结构、自旋分布、电子结构、贝里曲率等进行了系统研究，结果表明该界面存在MPE，其产生的微观机理主要是由Mo-S-Fe间的超交换作用引起，且YIG材料界面的自旋轨道耦合（SOC）作用和电子贝里曲率是影响交换作用的重要因素。采用Ce等稀土离子对YIG进行掺杂，可增强界面的SOC，使MoS2能谷塞曼分裂从2.7meV提高至94meV。2.通过优化工艺条件，实验制备出了单晶MoS2/YIG，MoS2/CeYIG范德华异质结。在室温条件下，观测到两者均具有反常光子霍尔效应和自旋泵浦效应，光子自旋霍尔位移分别为41微米和85微米，自旋泵浦引起的自旋波损耗因子分别为2.75×10-4和5.62×10-4，证明该类异质结界面在室温下仍具有MPE，可造成MoS2中的能谷塞曼分裂。将异质结应用于手性生物分子检测中，可使灵敏度提升1.75倍，表现出优异的能谷手性分辨特征，有效推动了谷电子器件的实际应用。3.探索了一种电场调控MoS2/YIG异质结界面MPE和能谷塞曼分裂的方法，发现在-0.2V-0.2V栅极电压变化范围内，MoS2的磁矩和能谷塞曼分裂最大增益可达242%和150%，能谷电场调控的效率215meV/V，分析其机制主要是施加栅极电压后界面电偶极子引起的对称性破缺效应增强，导致2D-TMDs材料内禀自旋轨道耦合效应和贝里曲率增大。基于该物理机制成功理论预言和实验观测到了双层WS2在栅极电压下的超强光学二阶非线性效应（SHG），二阶非线性系数可达1320pm/V，SHG强度可达单层WS2的2.5倍。这些研究结果为2D-TMDs材料实际应用于谷电子器件、自旋电子器件、非线性光学器件等提供了理论和实验基础。