金属氧化物形态与晶相对炭基催化剂脱硫性能的影响机制

以煤质活性炭为载体，添加过渡金属Ni、Fe、Mn等，研究催化剂在制备过程和反应条件下的活性组分形态、晶相和结构变化以及表面特性变化等，分析过渡金属Ni、Fe、Mn等的形态、结构和晶相在催化氧化脱除SO2过程中可能的变化情况，考察同种活性组分中的同一物质形成不同结构和形态的晶相对催化剂脱硫性能的影响机制，弄清楚催化剂失活原因，通过调变制备方法和预处理，调控炭基催化剂上活性组分的形态和晶相来提高催化剂的催化能力，为制备低温高活性炭基催化剂提供理论依据，为新型低温催化法烟气脱硫技术的开发提供理论指导。

本项目以煤质活性炭为载体，添加过渡金属Ni、Fe、Mn等，研究催化剂在制备过程、预处理(活化)和反应条件下的活性组分形态、晶相和结构变化以及表面特性变化等，分析过渡金属Ni、Fe、Mn等的形态、结构和晶相在催化氧化脱除SO2过程中可能的变化情况，考察同种活性组分中的同一物质形成不同结构和形态的晶相对催化剂脱硫性能的影响机制，弄清楚催化剂失活原因，通过调变制备方法和预处理，调控炭基催化剂上活性组分的形态和晶相来提高催化剂的催化能力，为制备低温高活性炭基催化剂提供理论依据。研究发现，Fe3O4是Fe/AC主要的活性相，而MnO是Mn/AC的活性相，MnO和Mn3O4共存更利于Mn/AC脱硫活性。对Ni/AC催化剂，NiO是主要的活性相而Ni和NiO共存表现出最好的脱硫活性。硝酸预处理进一步提高脱硫活性，增加了表面含氧官能团，尤其是C=O有利于脱硫，而O= C-OH与SO2能形成氢键，降低SO2的反应能垒。这一系列的研究发现，取得的成果如下：已发表SCI论文5篇，接受SCI论文1篇，EI论文1篇，核心1篇。研究还发现，Ni-Mn/AC、Mn-Fe/AC、Ni-Fe/AC、Mn-Ni/AC、Ce-Mn/AC双金属催化剂能发挥双金属协同作用。再生机理研究发现，水洗再生能够洗涤生成的硫酸及硫酸盐，但是活性组分也大量流失；热再生时，在活性相形成的焙烧温度下进行再生，能很好的恢复脱硫活性，但是随着再生次数的增加，活性逐渐降低。生成的硫酸盐逐步增加，直至催化剂完全失活。这些研究将逐渐形成相应的论文或专利。