氮氧钽复合纳米纤维的构筑及其可见光催化降解海洋环境中有机污染物的机理研究

Marine environmental problems associated with harmful organic pollutants are very serious, semiconductor photocatalysis as a green and energy saving technology for completely eliminating all kinds of contaminants shows great potential in the area of marine environmental remediation. However, research on photocatalytic degradation of organic pollutants in seawater is mainly focused on traditional metal oxides, which greatly impedes the application of semiconductor photocatalysis due to the unsatifactory activity and difficulty in recycle. To address these issues, two or three kinds of efficient and easily recyclable macroscale TaON composite photocatalysts with nanostructure have been prepared by an electrospinning-based method and used to photodegrade organic pollutants in seawater. The growth mechanism of TaON composite nanofibers, the effects of the components, structures and crystal phase on its photocatalytic performances and the mechanism of separation and recombination of photoinduced charge carriers are studied and clarified. Then the photocatalytic performances of TaON composite nanofibers are optimized and TaON composite nanofibers with excellent photocatalytic properties are selected. Finally, the photocatalytic mechanism of the degradation of organic pollutants in seawater over TaON composite nanofibers will be proposed. These results will promote the design and preparation of efficient and easily recyclable macroscale semiconductor photocatalysts with nanostructure for practical application and offer guidances for the application of semiconductor photocatalysis in the marine remediation.

海洋环境中有机物污染问题十分严峻，光催化技术在治理海洋环境中有机污染物方面具有重要的应用价值。目前，关于光催化降解海水中有机污染物的研究还主要集中在金属氧化物材料上。然而，这些光催化剂仍面临着光催化活性不理想，不易回收等困难，阻碍了光催技术在治理海水污染方面的应用。因此，本项目拟基于静电纺丝技术开发2-3种易回收、高效可见光响应的氮氧钽复合纳米纤维光催化剂用于降解海水中有机污染物。阐明氧钽复合纤维光催化剂的生长机制，复合纤维中成分、结构、晶型等对其性能影响以及光生载流子的产生、拆分和传输机制。在此基础上，进一步优化氮氧钽复合纤维的光催化性能，遴选出高效的氮氧钽复合纤维光催化剂。最后揭示其对海洋环境中有机污染物的光催化降解机理。该研究将极大促进易回收、高效稳定的可见光光催化材料的设计、开发，为以后光催化技术解决海洋环境有机物污染问题并走向实用化。

海洋环境中有机物污染问题十分严峻，光催化技术在治理海洋环境中有机污染物方面具有重要的应用价值。为了充分利用太阳光解决水体环境污染问题，本项目基于静电纺丝技术开发多种高效可见光响应、稳定且易回收的氮氧钽异质结纤维光催化剂用于降解海水中常见的有机污染物。深入研究了该氮氧钽异质结纤维光催化剂的可见光光催化活性、循环使用稳定性能及光催化降解有机污染物机制。通过该项目研究，获得了系列重要研究结果。. 1. 通过静电纺丝方法，成功实现了系列氮氧钽异质结纤维光催化剂（如Pt/TaON纤维、Bi2MoO6/TaON纤维和Bi2WO6/Ta3N5等）的制备，系统测试了这些材料对有机污染的降解性能。采用XRD、SEM、TEM、EDX、XPS、UV-vis DRS、PL、BET、电化学测试等手段系统表征这些材料，探讨了材料的形貌、结构以及不同异质结组分、配比、微结构等对氮氧钽异质结纤维光催化剂的光催化性能及稳定性能的影响规律，实现了异质结纤维光催化剂的光催化活性及循环使用稳定性能的人工调控及优化。通过调控制备条件成功制备出高性能的复合纤维光催化材料。. 2. 系统测试了这些催化剂在可见光照射下对常见有机污染物的降解去除性能，测试结果表明这些纤维光催化材料的催化性能明显高于其对照光催化剂，具有明显的优势，是一种性能优良的可见光催化剂。. 3. 系统研究了这些异质结纤维光催化材料对有机污染物的去除机制。这种明显增强的光催化活性是由于其多孔结构赋予的大比表面积和（或）异质结构促进光生电子和空穴的分离等原因。此外，揭示其对有机污染物的光催化降解机理。研究发现本项目开发的纤维异质结光催化材料可以快速去除水体中的有机污染物。通过循环实验证明该光催化材料具有优良的稳定性能，且可以通过静止快速沉淀实现易回收的特性。为制备易回收和高效稳定的可见光光催化降解海洋有机污染物的光催化材料奠定基础，也为以后光催化技术解决海洋环境有机物污染问题并走向实用化提供有效途径。. 本项目共计在Chemical Engineering Journal、Journal of Colloid and Interface Science、Inorganic Chemistry Frontiers等发表SCI论文21篇，授权2项中国发明专