水环境中人工纳米材料对砷生物转化的影响及其机理

Most of the current researches on interaction between Manufactured Nanomaterials (MNMs) and environmental contaminants focus on the impacts of MNMs on the toxicity and bioaccumulation of these contaminants. Few studies have been conducted to investigate how MNMs could affect the metabolism and transformation of contaminants. However, the in vivo metabolism and biotransformation processes of some widely concerned environmental contaminants, such as arsenic (As) and Polybrominated Diphenyl Ethers (PBDEs), are critical in determining their biological detoxification or tolerability to organisms. These two processes are also important steps in the whole biogeochemistry cycle of toxins. Can MNMs alone alter the pollutants’ in vivo metabolic pathways or metabolic enzymes, changing the metabolic conversion rate and/or route? Or it is the MNMs-pollutants complexes as a result of their interaction that exert effects on the in vivo metabolism and biotransformation of pollutants? To address the question, this research, based on our past research findings, plans to choose typical MNMs (nTiO2 and carbon nanomaterials etc.) and one of the most prevalent environmental toxic elements (As), as the experimental model and use the modern analytical techniques and instruments to study the effects of MNMs on the biotransformation of contaminants in aquatic organisms. Furthermore, we will explore the underlying mechanism of MNMs affecting contaminant biotransformation through their interaction, and the molecular pathways of the biotransformation of pollutants. The results of this research will contribute to a better understanding of the particular biological/ecological risks of MNMs after released into the environment. The findings can also substantiate the scientific database which helps assess the potential environmental and human health risks of MNMs.

当前有关人工纳米材料(MNMs)与现有污染物的相互作用研究主要集中在MNMs对现有污染物生物毒性和生物富集的影响，鲜见对污染物生物代谢和转化作用方面的研究。然而，对某些重要的环境污染物，如重金属砷（As）等，其在生物体内的代谢和生物转化过程既是生物对污染物解毒或耐受性大小的关键，也是污染物生物地化循环过程的重要一环。为理解是否MNMs本身,或者MNMs与污染物相互作用形成复合物后，可能改变污染物的生物代谢和转化过程，本课题在前期研究基础上，拟选择典型MNMs和易生物转化污染物As为实验对象，利用现代分析技术：考察MNMs与As共存时，As在生物体内代谢/转化行为的改变情况及其作用规律；进而尝试从MNMs—污染物相互作用以及As生物转化的代谢和分子路径的变化来阐明MNMs影响污染物生物转化的潜在机制，为探索MNMs进入环境后的特殊毒性作用过程与机制提供科学基础。

人工纳米材料（MNMs）与环境中其他污染物的相互作用研究已成为纳米毒理学、环境化学与环境地学的交叉研究前沿。MNMs能够吸附环境中污染物形成复合物，一方面增加生物对污染物的富集，另一方面极有可能改变污染物的生物代谢/转化，进而改变污染物在生物体内和环境中的赋存状态，最终影响其生物效应和地化循环。本课题针对上述问题，选择已市场化的典型 MNMs（以nTiO2为代表）和易生物转化的污染物（以砷为代表），利用现代分析技术和仪器研究 MNMs 存在下，水体中砷在三角褐指藻和翡翠贻贝体内的代谢/转化行为，以探明 MNMs 是否影响砷的生物转化和毒性效应及其影响机制，以评估其潜在的环境和人类健康风险。课题首先完成了典型人工纳米材料即金属氧化物纳米材料nTiO2和砷共同存在下的两种受试生物中砷生物转化行为，以及单独砷存在下nTiO2分别对两种受试生物中砷生物转化行为，发现了nTiO2改变了砷在两种受试生物体内的转化行为。进一步考察nTiO2与砷的相互作用是否为nTiO2影响砷生物转化的关键因素和相应机制。首先对于三角褐指藻而言，nTiO2随着浓度的不同对三角褐指藻的砷转化出现了不同的影响，低浓度下，nTiO2会加强砷的毒性并抑制三角褐指藻对砷的转化作用，而高浓下，nTiO2会抑制砷的毒性并促进三角褐指藻对砷的转化作用。这种现象可能是nTiO2与砷的相互作用和本身nTiO2在培养基的中的沉降行为导致砷在悬浮液浓度的改变所导致的。另外，在Q-PCR的结果也表明nTiO2会导致三角褐指藻体内砷代谢的相关基因表达发生改变。对于底栖动物翡翠贻贝来说，我们采用了单独砷暴露后再加入nTiO2，发现暴露于nTiO2会显着促进贻贝中As的积累。砷形态分析表明，用nTiO2处理可增加无机砷的比例，但减少有机砷的比例，对无机砷的甲基化和解毒具有抑制作用。此外，暴露于nTiO2会扰乱贻贝的渗透调节系统。总体而言，这些结果表明，nTiO2可能会增加砷对海洋生物动物甚至人类的危害，并破坏自然环境中砷的生物地球化学循环。