钙钛矿铁电/铁磁复合多铁性隧道结的外延制备和磁电效应

本课题采用铁电/铁磁复合多铁性隧道结结构来开展磁电调控规律、微观耦合机制及其应用基础的研究。选择同属钙钛矿结构，晶格失配小的铁电、铁磁氧化物材料作为隧道结结构中的绝缘层和电极层，采用具有提升薄膜质量、精密控制结构、调控界面状态优势的外延制备手段- - 分子束外延技术，实现铁电/铁磁层原子尺度的复合及其界面处结构的控制，可以获得高度择优取向甚至超晶格复合薄膜，最终实现铁电/铁磁复合多铁性隧道结的制备。在此基础上，依靠特有的低温（1.9K）强场（9T）磁学和电学（包括铁电、介电）特性测试系统，发现隧道结中电子隧穿特性与电极化和磁极化效应的依赖关系，结合第一性原理，进一步研究磁电耦合的微观物理机制。

本项目主要研究钙钛矿氧化物微结构中的磁电耦合特性和相关物理机制。通过四年的研究工作，完成了预期的工作计划，并取得了以下主要成果：1）自旋失措型DyMnO3多铁材料的磁电耦合效应。低温下该体系存在的螺旋自旋序-晶格耦合效应能产生巨大的磁电耦合效应。该体系在低温下的介电弛豫是Mn离子相关的Jahn-Teller极化子的局域变程跳跃所引起的类偶极子弛豫，高温下则是Jahn-Teller极化子最近邻跳跃主导的晶粒/晶界界面极化弛豫。(Appl. Phys. Lett., 101 (2012) 222904)；2）铋钛铁氧（Bi4Bin-3Ti3Fen-3O3n+3，BTFO）铁电体系的缺陷迁移机制。发现了低温和高温下BTFO体系中存在两个不同的介电弛豫，其机制为：低温下为局域电子在Fe2+和Fe3+之间的跳跃，高温下氧空位的长程迁移。对于理解该体系中铁电薄膜中缺陷结构、迁移动力学，厘清缺陷因素对磁电耦合效应的影响有着重要的意义。(Appl. Phys. Lett., 100 (2012) 082902)；3）镧锰氧化合物晶体薄膜磁电阻效应的产生机制。在镧锰氧外延薄膜或单晶样品中，磁电阻主要源于居里温度附近磁场导致的从金属电子电导到小极化子跳跃电导的转换；镧锰氧多晶样品的磁阻主要源于载流子的晶界隧穿。随着外磁场的增大，样品的金属-绝缘转变温度TMI增加。(J. Appl. Phys., 117 (2015) 17E102)；4）层状Aurivillius材料体系的磁电耦合机制。该类材料体系具有反铁磁磁序并伴有超顺磁行为，证实了在Aurivillius体系中存在B位无序诱导的自旋团簇和局域极化微区。通过元素掺杂可调控Aurivillius相结构的介电弛豫发生的温区，并在室温下实现显著的磁介电耦合行为，结合介电谱、阻抗谱和等效电路拟合模型揭示出磁电耦合的微观机制。(Scientific Report, 5 (2015) 17846)。项目期间，已发表标注项目资助号的SCI论文20篇，培养博士研究生1人、硕士研究生3人，参加境外国际会议2人次、境内国际会议4人次。