低温等离子体制备金属/碳复合结构高性能电极材料的关键技术和机理研究

Metal/carbon composites are extensively used in a large variety of electrode materials. Controlled preparation of metal/carbon composites are of critical importance for the development of high performance electrodes. Conventional chemistry approaches for metal/carbon composite preparation usually require multiply operation steps and are difficult to achieve accurate control of the microscopic structure. To overcome these drawbacks, this project proposes a new preparation approach based on plasma enhanced chemical vapor deposition, which can be applied for metal/carbon composites with different metal elements. The basic idea of the new approach is to introduce parallel reactions into the plasma to allow simultaneous formation of the metal and the carbon components. The new preparation approach involves plasma with multiple components and more complicated interaction mechanisms. The project will carry out extensive study on the fundamental mechanisms for the composite formation, including the reactive species and the plasma chemical processes, the cluster formation and evolution processes and the plasma/materials interaction. The underlining mechanisms for the microscopic structure control of the metal/carbon composites are investigated. This new approach is applied to the preparation of electrode materials for lithium ion batteries and polymer electrolyte membrane fuel cells to achieve enhanced electrode performance. This project will extend the application of plasma techniques in the field of materials preparation from single component materials into binary composite materials. It is also beneficial for more profound understanding of the fundamental mechanisms related to materials preparation in multi-component plasmas.

金属/碳复合材料广泛应用于各类电能存储和转化器件的电极，其可控制备对高性能电极的开发具有重要意义。针对传统化学方法在金属/碳复合材料制备中存在的步骤繁琐、可控性差等缺点，本项目提出一种基于等离子体增强化学沉积法的新型制备技术，利用等离子体中的平行反应实现金属和碳两组分的同步生成，该技术可适用于多种不同类型的金属/碳复合材料制备。金属/碳复合材料的制备涉及成分和机理都更为复杂的多组分等离子体，项目对等离子体中的活性物种和化学过程、团簇的形成和演化机制、等离子体与材料的相互作用等关键机理进行系统研究；探索金属/碳复合材料微观结构调控的方法；针对锂离子电池负极和高聚物电解质燃料电池电极的需求，实现两大类金属/碳复合材料的可控制备并提高其电极性能。本项目将等离子体技术在材料制备领域中的应用由单一组分材料拓展到二元复合材料，对于深入认识多组分等离子体中与材料制备相关的关键机理也具有非常积极的意义。

按照项目计划书，我们围绕着金属/碳复合材料的低温等离子体方法制备、 等离子体条件下复合材料形成的机理、金属/碳复合材料微观结构调控、等离子体化学基础、金属/碳复合材料的结构和电极性能等一些关键科学问题开展了研究，并取得了如下一些重要成果：..1) 开展了金属和碳材料复合结构的合成研究，包括磁控等离子体、等离子体辅助CVD、射频等离子体、直流电弧等离子体等多种方法。针对传统化学方法在这类材料制备中存在的步骤繁琐、可控性差等问题，我们将磁控溅射和等离子体沉积两种反应结合在一起进行复合材料的制备，通过等离子体中平行的化学反应实现了金属和碳组分的同步生成以及碳含量的精确控制； .2) 针对二元复合材料制备过程等离子体组分复杂的特点，开展多组分等离子体中材料制备的关键机理研究，实现了金属/碳复合材料微观结构调控，成功地获得了核-壳结构以及层状结构复合材料；.3) 在此基础上进行了这种复合结构的电化学性能分析，通过金属和碳材料的纳米结构复合，更好的抑制金属的粉化和脱落，有效地改善了锂离子电池负极材料的循环稳定性；.4) 本项目的实施不仅能够提供了一种高效的金属/碳复合材料制备新方法，同时将等离子体在材料制备中的应用从单一组分拓展到多组分，对于高性能电极材料开发、拓展等离子体在材料制备领域的应用范围、深入认识材料制备过程中的等离子体关键机理都具有非常积极的意义。..通过项目实施发表SCI论文40篇（其中IF>15: 1篇、15>IF>10: 6篇、10>IF>5: 10篇，他引441次），申请专利7项、其中获权专利 3项，著书1本、参入5本书的编写，培养了博士后2、博士生6名、硕士生8名，全面达到了各项预定指标。