射频大气压微等离子体放电中碳纳米颗粒形成机理研究

Basen on radio-frequency atmospheric pressure microplasma discharge, we develope a nonlinear self-consistent coupling model of multiple physical and chemical processes for decribing the interaction between neutral gases, plasma, and nanoparticles. By using a self-consistent coupling between the fluid model and an aerosol dynamics model, we investigate the formation mechanisms of carbon nanoparticle in micro-discharge. In this study, we will focus on the mode transformation and the jump behavior of plasma state parameters before and after the mode conversion in atmospheric pressure microplasma discharge, analyze the influence of the existence of nanoparticles on mode transformation, and discuss the effect of these jumps on the size of nanoparticles and the formation mechanism of nanoparticles. Finally, combining with the discharge chamber structure, discharge pressure, discharge frequency, and discharge power, the main factors affecting nanoparticle size, nanoparticles nucleation time, nanoparticles growth time and nanoparticles transport behavior are determined. It is my expectation that the research results may provide necessary theoretical guidance and parameter selection basis for plasma thin film deposition and nano-materials production process.

本项目针对射频大气压微等离子体放电过程，建立一套完整的描述中性气体、等离子体和纳米颗粒相互作用的多物理、化学过程的非线性自洽耦合模型，采用流体力学/气态动力学相结合的模拟方法对微放电中碳纳米颗粒形成机理进行研究。本研究将重点探讨大气压微等离子体放电模式转换现象及模式转换前后等离子体状态参数的跳变行为，分析纳米颗粒的存在对放电模式转换过程的影响，并揭示这些跳变行为对纳米颗粒尺寸及纳米颗粒形成机理的影响。最后，结合放电腔室结构、放电气压、放电频率、放电功率等，确定影响纳米颗粒尺寸、纳米颗粒成核时间、纳米颗粒生长时间和纳米颗粒输运行为的主要因素，并期望研究结果能对等离子体薄膜沉积、纳米材料生产工艺过程提供必要的理论指导和参数选择依据。

大气压微等离子体的研究不仅有重要的基础研究价值，而且具有重要的应用前景，因此微等离子体放电得到了学术界和工业界广泛的关注。在大气压微等离子体薄膜沉积工艺中，通常所采用的工作气体为化学活性气体如SiH4、C2H2和CH4等，这些气体由于化学聚合反应会产生纳米颗粒。一方面，大尺度纳米颗粒的存在有可能造成薄膜的污染，另一方面，纳米颗粒的生产也有益于新型纳米材料和电子器件的制备。所以在薄膜沉积工艺中，如何控制纳米颗粒的尺寸以及它们在基片上的沉积速率变得至关重要。. 本项目针对射频大气压微等离子体放电过程，建立一套完整的描述中性气体、等离子体和纳米颗粒相互作用的多物理、化学过程的非线性自洽耦合模型，采用流体力学/气态动力学相结合的模拟方法对微放电中碳纳米颗粒形成机理进行研究。本研究重点探讨大气压微等离子体放电模式转换现象及模式转换前后等离子体状态参数的跳变行为，研究结果表明：.1）改变气压不但可以大大改变电子温度的空间分布，还可以有效改变电子密度的大小，而电子密度和电子温度的突然变化意味着乙炔微放电中存在两种放电模式，α模式和γ模式。为了证明乙炔微放电中存在两种放电模式，我们还讨论了在气压为100Torr和500Torr下，不同电压下电子密度随极板间距的变化，结果表明此微放电中确实存在两种放电模式；.2）改变气压还可以改变纳米颗粒密度的空间分布，随着气压的升高，鞘层处纳米颗逐渐向等离子体中心处迁移；.3）适当的改变极板间距和气压，等离子体均匀性得到了很好地改善。