强场隧穿电离诱导的分子荧光发射过程研究

The past few years have witnessed tremendous development in strong field atomic and molecular physics. The techniques, such as high harmonic generation (HHG) and above threshold ionization (ATI) induced by tunnel ionization, have the potential to detect the inner structures and ultrafast dynamics in atomic and molecular systems with sub-angstrom spatial and sub-femtosecond temporal resolutions. However, the HHG and ATI techniques involve expensive equipments and complicated skills due to their relying on the detection of X-ray photons or electrons or ions. Besides, the products of HHG and ATI usually come from multiple orbitals, making it difficult to discriminate and detect different orbitals, especially the lower-lying orbitals with higher ionization potentials. On the other hand, the interest in fluorescence emission from tunnel ionized molecules for molecular orbital analysis is growing. Through fluorescence spectroscopy, it is easy to distinguish the contributions to the total ionization rate from the individual orbitals. This project is going to systematically study the fluorescence emission from tunnel ionized molecules, explore the underlying physical mechanisms, and reveal the multiple orbital contributions as well as the dynamics of multi-electron systems in strong field. Combined with HHG and ATI techniques, this approach is promising to develop into one of the important tools to acquire the fascinating physical pictures of the atoms and molecules in strong field.

近年来，强场原子分子物理研究领域进展迅猛。其中，利用强场隧穿电离所导致的高次谐波产生（HHG）和阈上电离（ATI）等手段，有望在亚埃级的空间分辨率和亚飞秒级的时间分辨率尺度上对原子、分子的微观结构及超快过程进行探测。然而，HHG和ATI等手段依赖于对X射线波段光子及电子、离子等的检测，因此诊断装置昂贵、技术复杂。同时，强场分子HHG和ATI的产物通常包含多条轨道的贡献，为不同分子轨道、特别是较难电离的内层轨道的甄别与探测带来困难。另一方面，强场电离诱导荧光发射这一重要现象逐渐被重视，如通过荧光光谱分析，易于区分不同轨道的贡献。本项目拟对强场电离诱导分子荧光发射开展系统研究，探索其内在物理机制，揭示多轨道相互作用对荧光的贡献，以及多电子系统在强场作用下的动力学行为。该方法有望与HHG、ATI等方法互补，成为获取更为丰富的强场原子分子物理图像的重要手段之一。

立项期间，本项目围绕强场电离诱导分子发光过程的相关问题开展研究。主要在以下两方面取得进展，1：研究氮分子隧穿电离后不同电子态的振动布居及其对氮分子离子发光特性的影响。例如：研究了自由空间氮气分子离子的391 nm和428 nm的激射信号，分析发现，两个波长跃迁线的增益行为的差异来源于振动态布居的不同，428 nm对应的跃迁下能级比391 nm的跃迁下能级布居少很多，所以在不同波长泵浦时，428 nm对应的上下能级更容易实现反转。2：研究特殊驱动光源（如宽光谱窄脉宽的径向偏振光）的产生原理与方法，为用于操控和探测分子发光过程提供新途径。例如：数值模拟了径向偏振的超短激光脉冲在充有惰性气体的空心光波导中的非线性传输过程, 并在实验上获得了光谱范围覆盖540 nm到1070 nm的径向偏振光。此外，本项目还以上述理论和实验的研究成果为指导，在飞秒激光微纳制备研究方面取得若干进展。相关成果在Opt. Lett、 Opt. Express、Opt. Laser Techn.等期刊发表论文8篇（均标注该项目资助）。申请发明专利 2 项，其中 1 项获授权。协助培养硕士研究生 2 名，博士研究生 1 名。项目组学生获博士研究生国家奖学金 1 人次，“大恒光学奖学金”优秀奖 1 人次。