基于可回收磁性液体-界面生物交互作用的正己烷废气净化机理

Two-phase partitioning technology, which can accelerate the interphase mass transfer rate of the pollutant with low water solubility in gas-liquid multiphase via non-aqueous phase, becomes the breakthrough in improving biological purification efficiency of hydrophobic waste-gas. However, it is hard to recover the used non-aqueous phase, and the mass transfer rate of pollutant, from non-aqueous phase to microorganisms, is relatively low, hindering the development and the application of this technology. . In this study, silicone oil based magnetic fluid (SMF) and n-hexane are employed as the non-aqueous phase and model pollutant, respectively. Two-phase partitioning system will be applied for the purification of hydrophobic waste-gas, where SMF can be recycled with the assistance of magnetic field. The effect of SMF on biological metabolism and its induction of microorganisms-adherence will be explored. The interface interaction of the microorganisms and the resulting variations of SMF characteristics will be investigated. Multiphase mass transfer behavior of n-hexane mediated by complex of SMF-interfacial microorganisms will be analyzed, and the adsorption and desorption patterns of cells on SMF will be evaluated. Then a mathematic model involving mass transfer and reaction kinetics will be established. Mechanisms of interaction between SMF and interfacial microorganisms as well as waste-gas treatment will be revealed. Based on these results, synergistic effect between SMF and interfacial microorganisms would be enhanced and thus steady purification of n-hexane with high efficiency would be realized, which lays sound foundation for the application of SMF in the enhancement of biopurifying waste-gas containing hydrophobic VOCs.

两相分配技术通过非水相介质加快低水溶性污染物的气液传质速率，是当前改善疏水性废气生物净化效果的重要突破口之一。然而，非水相介质难以回收，而且污染物从非水相介质到生物相的传质速率偏低，从而限制了该技术的发展与应用。. 本项目拟以硅油基磁性液体（SMF）为非水相介质，以正己烷为模型污染物，以两相分配体系净化疏水性废气，利用磁场作用对SMF进行回收循环利用。探究SMF对生物代谢的影响及其生物吸附诱导效应，解析微生物的界面作用及其引发的SMF特性变化，分析由SMF-界面生物复合体介导的正己烷多相传质行为，阐明微生物在SMF表面的吸、脱附规律，建立正己烷传质-反应动力学模型，揭示SMF与界面生物交互作用的内在机制与废气净化机理，依此强化SMF-界面生物协同作用，实现正己烷废气的高效、稳定净化，为SMF强化生物法净化疏水性VOCs废气奠定基础。

两相分配技术是改善疏水性废气生物净化效果的重要突破口之一。然而，现有的非水相介质难以回收，限制了该技术的发展与应用。本研究制备了具有磁性、易回收的硅油基磁性液体（SMF），以其为非水相强化正己烷废气生物净化过程，研究了SMF在两相分配体系中的作用机制。. 结合化学共沉淀法、改进的Stöber法等方法合成了Fe3O4@SiO2-EtO-PDMS。该SMF的粘度、生物毒性、生物可降解性、分配系数等性能参数表明，其可作为两相分配体系中的非水相介质。SMF对微生物的磁致效应不显著，然而SMF回收过程中磁场作用可诱导胞外蛋白的分泌，并提高微生物的比生长速率、比降解速率、单加氧酶等。SMF对菌体具有良好的吸附诱导效应，界面生物的累积可加快污染物从水相到生物相的传质。利用电生磁装置可实现SMF快速回收，回收率高达95.6%，而普通硅油长时间静置后回收率仅为67.6%。SMF在长期使用与回收过程中，稳定性好，不易乳化，界面生物累积对污染物从气相到SMF的传质速率影响较小。. 将SMF应用于气升式两相分配反应器，界面生物及其代谢产物不影响SMF的基本参数，但在SMF的诱导作用下，微生物的细胞疏水性与电子链活性不断提升，由第10 d的16.2%和1458.6 mg/(g·h)分别上升到第90 d的47.0%和1712.8 mg/(g·h)。激光共聚焦显微镜观察发现，大量微生物粘附于SMF表面，这加快了污染物从水相到生物相的传质速率；SMF界面生物的疏水性菌群与正己烷降解菌的丰度较普通硅油更高。然而，界面生物数量积累过多时导致SMF-水界面面积下降。定期更换循环液而不额外添加菌液与SMF，反应器对正己烷的去除效率始终稳定在90%以上。. 采用Symmetric模型模拟正己烷-水相和正己烷-油之间的作用力，采用Schiller-Naumann模型模拟水相-油相之间的作用力，基于质量守恒和亨利定律建立了基于界面生物作用的正己烷废气净化动力学模型。非稳态条件下SMF体系中的气、液相分布以及密度、层流粘度分布均较均匀，优于普通硅油体系，且附着于SMF表面的界面生物对其流化稍有影响；添加SMF的反应器长期运行后，正己烷的气相可转移至液相最大分数值显著提高，且高于普通硅油组；与硅油相比，SMF的总传质系数KLa提高18%；模型分析表明，气-油相传质系数比其他传质系数更敏感。