费托合成反应的表面和频振动光谱研究

The Fischer-Tropsch synthesis is one of the most important reactions in industrial catalysis. But due to its complexity, the understanding of the catalytic reaction mechanism, especially under the real reaction conditions, is not clear. This project aims to develop the surface sum frequency generation (SFG) vibrational spectroscopy, which is intrinsically surface sensitive, to fill the pressure gap and material gap between the research of the model system and the real system. And we will try to probe the vibrational spectra of CO and the intermediate product CxHyOz on the catalyst surface in the Fischer-Tropsch synthesis under real catalytic reaction conditions. This research will promote our understanding of the mechanism of the Fischer-Tropsch synthesis. The method is also suitable for studying the reaction mechanism of other powder catalysts under the conditions of high temperature and high pressure.

费托合成是工业催化中最重要的反应之一。但由于其复杂性，我们对其机理的理解，尤其是实际反应条件下的机理，还非常不清楚。本项目拟发展利用界面敏感的表面和频振动光谱，填补模型催化和实际催化反应之间的“压力断层”和“材料断层”，探索研究费托合成在实际催化反应条件下催化剂表面吸附的CO以及中间产物CxHyOz的振动吸收光谱，以促进我们对费托合成机理的理解。该方法也将适合研究其他粉末催化剂在高温高压条件下的反应机理。

在近常压和高压环境下表征高比表面粉末材料正越来越受到关注和重视。表面振动光谱能反映表面吸附物的物种和化学环境，因此在多相催化中得到广泛应用。然而，在目标气体气氛下，传统的红外吸收光谱在表征纳米粒子氧化物时非常复杂且灵敏度较低。本项目中，我们发展了一种内部外差相位敏感的表面和频振动光谱（Sum Frequency Generation Vibrational Spectroscopy, SFG-VS）装置。该方法以z切角α-石英晶体作为内部相位参考。我们已经证明了在高CO压力下CO吸附在铂纳米颗粒上获得足够信噪比的振动光谱是可行的。我们还可以实现原位激光加热，避免不希望的反应干扰研究。我们将继续探索在近常压下粉末氧化物表面上的小分子的振动光谱新结果。我们发展的该方法将极大的促进对实际多相催化反应的表征和机理的研究。