GeSbTe快速相变机理的第一性原理分子动力学及超快光谱研究

相变存储材料GeSbTe因其亚稳晶相与非晶相之间存在显著光/电特性差异，并且在外场（激光、电脉冲）激励下能实现高速可逆相变，所以在光存储和下一代非挥发电子存储中展现出广阔的应用前景。然而，目前人们对其相变机理的认识仍然存在诸多分歧，这大大制约了新材料的设计和相关存储技术的进一步发展。本项目在申请者前期良好的工作基础上,拟通过第一性原理分子动力学结合超快光谱研究GeSbTe相变动力学，尝试建立不同脉宽（纳秒、皮秒、飞秒）激光写入条件下的相变模型。具体研究内容包括GeSbTe各态结构、性能与其电子结构关系的第一性原理研究；纳秒激光（热效应）诱导相变和飞秒、皮秒激光（兼容电子激发效应）诱导相变的第一性原理分子动力学及超快光谱研究等。通过以上工作澄清GeSbTe等存储材料相变的细致物理过程和原子分子机制，为我国信息存储材料的自主创新做出贡献。

本项目最终目标是通过探索以GeSbTe合金为代表的信息存储合金超快相变机制，为我国信息存储材料与信息存储技术的自主创新发展提供智力支持。在获得国家自然科学青年基金资助的三年期间，研究条件得到显著改善，与国内、国际学术交流合作频繁，总体达到既定目标，在四方面研究取得显著进展。(1) 相变存储机制探索与新型相变存储器件开发：在该方向上首次提出相变存储合金GST在光激发条件下不经历传统融化过程而直接实现非晶化[Phys. Rev. Lett. 107, 015501, 2011; Phys. Status Solidi B 249, 1861, 2012]；开发新型TiSbTe存储材料，通过探索其微观物理性能，提出调控器件性能的思路，实现了比传统GST合金快一个数量级的写入速度及降低80%功耗的优异器件性能[Nature Communication, 5, 4086 (2014)]; 此外, 在Si-Sb-Te合金非晶界面保持数据稳定性的物理研究[Phys. Chem. Chem. Phys., 16, 10810, 2014]和碳掺杂GST相变存储材料器件性能调控[ACS Appl. Mater. Interfaces, 6, 14209 14207, 2014]也取得了进展。(2)新型二维电子材料结构调控与物性设计：作为扩展研究，我们首次在Ir衬底上制备出具有平面蜂窝结构的二维Hf晶体并详细探索了结构与性能关联的微观物理图像[Nano Letters 13, 4671, 2013]; 提出了利用碱土金属高效还原石墨烯氧化物制备石墨烯的理论方案[Carbon 52, 122, 2013; ChemPhysChem, 15, 2707, 2014]，随后该方案被国外研究组实验所证实；另外在新型二维电子材料设计也取得进展，如MoB4[Phys. Rev. B 90, 035447, 2014]和MgB6[Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 1093, 2014]。(3)纳米材料超快光谱物性探索：在该方向上，我们利用超快光谱探索了硅量子点可见光发光的物理机制，探索发现表面基团是硅量子点发光的内在物理原因[Light Sci Appl Accepted]。(4)其他研究进展等方面: 在石墨烯基器件的物理问题、光电半导体的缺陷物理等也取得显著进展。