化学结构和矿物对天然有机质稳定性的影响机制

Natural organic matter (NOM) represents the biggest C pool of the biospheric. Its stabilization mechanisms has been one of the hottest issue in the environmental geochemistry and soil science. Therefore, a clear understanding of NOM stabilization processes is essential to improve predictions of the NOM response to global warming. However, due to the high complexity of NOM, it remains largely unknown why some NOM persists for millennia whereas other NOM decomposes readily.Using combination organic geochemical theory with modern technology including nuclear magnetic resonance (NMR), X-ray photoelectron spectra (XPS), atomic force microscopy (AFM), X-ray absorption near edge fine strture (NEXAFS), scanning transmission X-ray microscopy (STXM), isotopic analysis, this project aims to examine the NOM and minerals characteristics and determine the interactions between mineral and NOM and to explore the role of characteristics of both minerals and NOM in stabilizaiotn of the different NOM factions (natural and pyrogenic humic acids, dissolved organic matter, and dissolved black carbon) isolated from a same source or different horizons of the same soil,and fromthe different kinds soils with the help of the laboratory experiment and simulation; To finally shed a new insight into the long-standing questions about the effect of the chemical structure of the NOM on its stability in the environmental. This project helps to understand the spatial complexity of NOM, the microscope-mechanism of interactions between NOM and minerals, and stabilization mechanisms of NOM from the perspective of molecular levels. It will provide reliable scientific basis for improving predictions of how NOM will respond to climate change as well as mitigating global climate change by sequestering carbon.

天然有机质（NOM）是生物圈最大的碳库, NOM稳定机制已经成为应对气候变化研究中一个极其活跃的研究领域，也是目前地球化学和土壤学研究的热点问题之一。但是因为NOM的高度复杂性，其稳定机制尚不清楚。本项目拟通过实验室分析和模拟实验，将有机地球化学理论与现代光谱、能谱、核磁共振、同位素分析和热分析等技术手段相结合，来探索矿物和NOM的分子结构分别对不同类型（天然和火成腐殖酸、溶解性有机质和溶解性碳黑）、同一来源、不同地区和不同土壤剖面的NOM 稳定性的影响机制；最终解答关于NOM的稳定性和化学结构之间关系的争议。该项目力图在分子水平上解析NOM的稳定机制，为正确预测NOM随着气候变化所产生的响应提供理论基础，为通过碳封存减缓气候变化的措施提供科学依据。

土壤有机质（SOM）是生物圈最大的碳库, OM稳定机制已经成为应对气候变化研究中一个极其活跃的研究领域，也是目前地球化学和土壤学研究的热点问题之一。本项目主要围绕矿物和土壤有机质（SOM）的分子结构对天然有机质(NOM)的稳定性影响进行了研究，此外，项目也着重开展了生物炭的稳定性及其与天然有机质的差异性方面的研究。研究发现从白浆土中分离出的SOM组分（SOM-A）的芳香碳含量与δ15N值负相关，与δ13C值正相关，揭示了SOM-A的芳香碳可能是火成的。SOM-A的Δ14C与脂肪碳含量负相关，与芳香碳含量呈正相关，暗示了SOM-A中的火成的芳香碳比微生物来源的脂肪碳更稳定。揭示了SOM组分的组成对稳定性的影响与碳的来源和SOM分解程度有关。铁矿物与SOM的相互作用是影响SOM稳定性的重要因素，从分子层面探究由于铁矿物对DOM（DOM）吸附所引发的分子分馏作用。揭示了铁矿物对不饱和度（DBE）高、标化碳氧化值（NOSC）高或富氧物质（主要是含氧芳香碳，多酚以及含羧基化合物）呈现出高选择性的最根本的原因在于：铁矿物能够与这些物质中的芳香碳、酚类以及羧基发生相互作用。这些发现能给土壤有机质中带有各种不同含氧官能团的芳香碳和脂肪碳的稳定性研究提供更有说服力的证据。此外，研究发现天然有机质（NOM）和生物炭中都可以通过传统方法提取出胡敏酸（HA），但二者在组成特征和对菲的吸附行为方面都存在着很大差异，表明生物炭添加到土壤后，将会极大地影响土壤中有机质的性质和疏水性有机污染物（HOCs）的归趋。研究扩展了我们对土壤中腐殖质性质的了解，并有助于对腐殖质进行更准确地定义。最后在研究生物炭吸附疏水性有机污染物（HOCs）的机理时，发现了水热解生物炭对极性和非极性 HOCs 均具有较高的吸附潜力，率先证明了水热解生物炭中无定型态的脂肪碳和芳香碳共同支配着其对 HOCs 的高吸附能力。研究结果为通过碳封存减缓气候变化的措施提供科学依据，更好地获知NOM和生物炭进入土壤和沉积物环境中所发生地变化及其碳稳定性的信息，可为生物炭在污染土壤、水体和沉积物的修复方面提供理论指导。