MOFs衍生分级多孔结构碳基复合材料的制备及电容去离子性能研究

Capacitive deionization (CDI) is a promising low cost water desalination technique to offer clean water. CDI performance depends strongly on physical properties and internal structure of the electrode materials. Further exploration of a new strategy for carbonaceous material fabrication is urgent in current CDI research. In this proposal, a novel CDI electrode constructed by hierarchically porous carbon-based composites is to be developed. The hierarchically porous carbon is prepared using ZnO particles coated with MOF thin layers as template, which is subjected to controlled pyrolysis process and acid treatment. The performance of the prepared hierarchical porous carbon as CDI electrode is to be evaluated. A systematic investigation is also to be conducted on the effect of electrode microstructure and pore size dispersity on salt adsorption efficiency, as well as the CDI desalination mechanism for MOF-derived porous carbon. And on this basis, with the building blocks of MOF-derived porous carbon and graphene, carbon-based composites are developed to study the synergistic effects between the carbonized MOFs and graphene network and further enhance the CDI performance. With this project, a novel and scalable synthetic method is expected to establish for high-performance CDI electrode, which will be beneficial for the practical application of CDI on water desalination.

电容去离子（CDI）是一种低能耗的新型海水脱盐方法，如何开发低成本、高性能的CDI电极材料是这一领域的核心问题。本项目拟开发一种MOFs衍生分级多孔结构碳基复合材料，将以原位合成法制备的ZnO@MOF核壳结构为模板，利用喷涂或抽滤法与石墨烯复合，再经过煅烧和酸刻蚀处理获得。所制备的材料同时具有大量MOFs衍生的微孔，ZnO酸刻蚀后形成的大孔，以及基于石墨烯的连续导电网络，构成一种 “吸附单元-蓄水池-导电网络”的特殊结构。通过调控合成条件，精确控制产物的微观结构，实现产物离子吸附量和迁移速度之间的平衡。系统考察产物CDI性能的影响因素，掌握其微观结构与CDI性能之间的内在关系、孔径大小及分布对CDI性能的作用关系以及MOFs衍生碳材料与石墨烯的协同作用规律。在上述研究基础上，进一步优化产物的结构与组成，实现高性能CDI电极的成功制备。本项目的实施有助于促进CDI技术在水处理领域的应用前景。

电容去离子（CDI）是一种低能耗的淡化水技术，开发低成本、高性能的CDI电极材料是其核心问题。本项目发展了利用金属有机框架化合物（MOF）与石墨烯组装结构为模板的分级多孔结构碳材料以提升CDI脱盐性能的新思路，开发了MOF衍生分级多孔结构碳基复合材料的多种制备手段，掌握了该材料体系微观结构的调控方式，揭示了其微观结构与脱盐效率之间的内在关系、孔径大小及分布对CDI性能的作用关系、MOF衍生多孔碳与石墨烯的协同作用规律以及MOF衍生分级多孔结构碳电极的CDI脱盐机制。本项目的实施为基于MOF衍生多孔碳的合成提供经验，为新型CDI电极材料的制备提供新思路和简单可行的方法。主要研究成果如下：.（1）MOF衍生多孔碳具有高孔隙率和纳米多孔结构，脱盐性能高于传统碳材料，是非常具有前景的CDI电极材料。.（2）我们开发了简单、低成本、规模化地组装MOF/石墨烯复合材料的策略，并通过对MOF/石墨烯复合材料微观结构的调控以提高复合材料的荷质传输性质，从而构建高性能的电极材料。.（3）我们提出了一种“MOF诱导石墨烯自组装”的方法，实现了氧化石墨烯/金属有机框架（GO/MOF）复合气凝胶及其衍生材料的快速和普适性制备，得到的MOF衍生多孔碳/石墨烯复合材料拥有易于电子传输的导电网络和能够有效地减小离子传输距离的多级结构，成功限制MOF自身团聚并提高整体导电性，这些特点使得石墨烯/多孔碳复合材料表现出良好的CDI性能和优异的循环稳定性。.（4）开发了利用含铁钴镍的双金属MOF作前驱体，通过CVD法以铁钴镍为催化剂原位生长CNT，再经酸刻蚀成功制备基于MOF的CNT/多孔碳复合材料具有应用潜力。该材料的制备步骤简单、原料易于合成，且具有良好的导电性和快速的离子传输速率，为CDI电极的可拓展性提供了理论和实验的基础。.（5）我们利用单价选择性阳离子交换膜取代MCDI中无选择性阳离子交换膜，系统地研究了进水水质和操作条件对锂镁分离的影响，并测试了放大模块验证了其实际应用潜力。.项目共发表SCI收录学术论文17篇（含Adv. Mater. 1篇、Adv. Sci. 1篇、J. Mater. Chem. A 2篇、Small 1篇），其中ESI高被引论文1篇。