极近场下光学天线与单量子体相互作用的理论研究

In the recent ten years researches have shown that metallic nanostructures based optical antennas are able to manipulate the radiation and quantum states of single quantum emitters (e.g., single molecule, ion, quantum dot, and etc.) flexibly, exhibiting in the fields of nano optics and solid-state quantum optics exciting prospects of fundamental theory and applications. In the meanwhile, great advances in nano materials, fabrication and manipulation are witnessed. Nowadays position control of nanostructures achieves nanometer, even single-molecule and -atom, precision, making it become possible to experimentally tune the separation between optical antenna and single quantum emitter in a controlled manner down to 10 nm (i.e., extreme near field) until touching. At extreme near field, according to theoretical studies, quenching effect has been shown very weak for certain structured optical antennas. In the extreme near field regime, the quantum effects of nonlocality and electron spill-out in metal become significant, and classical electromagnetic theory will not suffice to provide accurate description. The current proposal plans to develop general theoretical platform based on time-dependent density-functional theory and generalized hydrodynamic model, and study the optical antenna – single quantum emitter composite system in the extreme near field regime: we will investigate into the rich physics in their quantum coherent interaction; we will analyze the influence of the quantum effects on photon emission, and put forth strategies for optimization and manipulation of high-performance and diverse solid-state quantum photon sources.

近十多年来研究证明基于金属纳米结构的光学天线可以灵活调控单量子体（例如单分子、离子和量子点）辐射与量子态，在纳米光学和固态量子光学领域展现了令人振奋的基础理论和应用前景。同一时期，纳米材料、加工与操控得到快速发展，近年来人们已经能够实现纳米甚至单分子、原子精度的距离控制；实验中可控地将光学天线和单量子体互相靠近到间距小于10纳米（即极近场）直至接触成为可能。理论研究证明对于某些结构化的光学天线在极近场下单量子体辐射的淬灭效应仍然很弱。在极近场下金属的非局域性和电子密度溢出等量子效应开始突显，经典电磁理论不足以提供准确描述。本项目将发展基于时域密度泛函理论和广义流体力学模型的一般性理论平台，研究极近场下光学天线－单量子体复合系统：探索量子相干相互作用所蕴含的丰富物理现象；分析金属量子效应对单量子体辐射特性的影响，提出优化和调控方案，为高性能多样化固态量子光源设计提供依据。

本项目自2017年开始执行，主要聚焦于光学纳米天线与单量子辐射体在极近场（特征间距小于10nm）光学相互作用中的非经典量子效应。在2016年本项目提出申请时，研究课题在纳米光学领域具有前沿性和时效性，其时纳米科技尤其是纳米加工和操控实验技术经过长期积累已经可以实现纳米尺度下对等离子激元纳米结构和固态单量子体的制备和可控相互作用。在如此极端的近场作用机制下，金属中电子的非局域性和溢出体现出对相互作用的显著影响，众多新奇的物理现象亟需在理论层面进行澄清和发掘。在此背景之下，项目三年执行期间项目组成员针对申请书所提出的研究内容开展了富有成果的研究工作，具体而言我们研究了纳米天线等离激元增强的单量子体超小光源、基于流体力学模型的数值方法、纳米光学天线的非经典等离激元模式、单量子体辐射特性表征的理论方法、极近场下的极端光场局域以及在量子信息方面的应用研究。本项目重要研究成果包括：1.从理论上探索了由单个量子辐射体驱动的深亚波长纳米激光，可以实现超过100THz的光子辐射速率；2.发展了时域和频域的量子流体力学模型，基于此发现了纳米天线中极端光场局域共振现象；3.基于纳腔集群对单量子体单光子辐射波包调控提出了全静态的完美量子态传输方案；4.提出了流体力学模型理论框架下的完美匹配层数值方法；5.开发了基于洛伦兹互异性原理的多层各向异性介质中辐射近远场转换数值方法。综上所述，本项目针对极近场下纳米光学天线与单量子辐射体的光学相互作用理论研究，发展了一系列基于（量子）流体力学模型的理论和数值方法，提出具有应用前景的新颖器件设计方案，探索了其中新颖的基础物理现象，有望可以延伸出全新的研究方向。