金属氧化物对锑的吸附作用及其引起的锑同位素分馏研究

Antimony (Sb) is a global new type of toxic contaminant, and antimony pollution in environmental systems is becoming an increasingly serious problem of global concern. However, compared with other toxic heavy mental of Pb，Hg，As, the migration and transformation mechanism of Sb and its influencing factors are poorly known. Metal oxide is one of the most common minerals in water and soil environment, and the interaction of antimony with metal oxide is the main factor affecting the migration, transformation and environmental fate of Sb in the environment. This study, considering Sb(V) and typical iron, manganese and aluminum oxides as the main subjects, was aimed to analyze the Sb(V) adsorption processes on typical metal oxides and these influencing factors, as well as reveal the Sb(V) adsorption mechanism using static adsorption test, morphological and structural analysis methods. Then, the Sb isotope fractionation during adsorption on iron, manganese and aluminum oxides was elucidated to identify the Sb isotope fractionation degree. This study has important scientific significance and application value, which would promote the theory of Sb migration and transformation, and would provide scientific basis for protection and treatment of antimony contamination in environmental systems.

锑（Sb）是一种全球性的新型有毒污染物，随着环境Sb污染的日益严重，Sb已逐渐引起全球范围内的普遍关注。然而，与Pb、Hg、As等其他有毒重金属相比，有关Sb的迁移转化机制及其影响因素研究仍相对较少。金属氧化物是水土环境中最为常见的一类矿物，锑在金属氧化物表面的化学反应是影响其在环境中迁移转化及最终归属的主要因素。本文选取铁、锰、铝等典型金属氧化物，以Sb(V)为研究对象，通过室内静态吸附试验，结合形貌结构表征等技术方法，探讨典型金属氧化物对Sb(V)的吸附特征及其影响因素，揭示其吸附机理，并在此基础上，开展典型金属氧化物吸附引起的Sb同位素分馏研究，探析赤铁矿、MnO2、Al2O3金属氧化物吸附过程中的锑同位素分馏程度。本研究可完善Sb的迁移转化相关理论，同时可为Sb污染防控提供科学依据，具有重要的科学意义和实际应用价值。

锑（Sb）是一种全球性的新型有毒污染物，锑在金属氧化物表面的化学反应是影响其在环境中迁移转化及最终归属的主要因素。然而，有关Sb的迁移转化机制及其影响因素研究仍相对较少。本文选取铁、锰、铝等典型金属氧化物，以Sb(V)为研究对象，通过室内静态吸附试验，结合形貌结构表征等技术方法，揭示典型金属氧化物对Sb(V)的吸附机理以及吸附引起的Sb同位素分馏特征，主要研究结论如下：.（1）Sb(V)吸附在水铁矿（Fh）上形成了边缘和角共享的内球配合物，而在针铁矿（Goe）和赤铁矿（Hem）上形成边共享内球配合物，且络合形态不受吸附表面覆盖度、吸附时间和pH的影响。三种铁氧化物吸附过程在48h内达到Sb同位素平衡，吸附相优先富集轻同位素，吸附过程中均表现出明显Sb同位素平衡分馏且不受pH和表面覆盖率影响，其中Hem和Goe分馏值相近（1-1.2‰），Fh分馏值约为0.5‰。.（2）Sb(V)吸附在β-MnO2上形成了边共享的内球配合物且不随体系酸碱环境的变化而变化。氧化锰吸附过程在48h内达到Sb同位素平衡，吸附相优先富集轻同位素，吸附过程至Sb同位素平衡后，发生明显的Sb同位素平衡分馏，分馏值为0.59-1.00‰，且Sb同位素分馏不受pH和表面覆盖率影响。.（3）Sb(V)在γ-Al2O3上发生外层吸附，吸附过程没有显著的平衡同位素分馏，Sb同位素在γ-Al2O3上发生了初始动力学过程和随后的平衡同位素交换。.本研究可完善Sb的迁移转化相关理论，同时可为Sb污染防控提供科学依据，具有重要的科学意义和实际应用价值。