大气氮氧化物干沉降模拟的不确定性来源识别及模式改进

Nitrogen oxides (NOx), as one of the most important atmospheric pollutants, has great adverse effects on human health and ecosystems. Dry deposition is one of the most important NOx removal processes in the atmosphere. To understand the effects of NOx on human health and ecosystems, various global/regional numerical models have been developed to simulate/predict the dry deposition of NOx. However, the parameterization of dry deposition of NOx in numerical model is still insufficient which (1) makes it difficult to assess and predict the effect of nitrogen deposition on ecosystems accurately and (2) also limits the understanding of the transportation of nitrogen between the land and the atmosphere. Therefore, it is important to (1) identify the key sources of uncertainty in the model of NOx dry deposition and (2) improve the mechanism of simulation model for NOx dry deposition process. The current study proposes to quantify the uncertainties of land surface process mechanism, parameters and forcing data which leads to uncertainty of NOx deposition velocity. The framework consists of sensitivity analysis, inputs uncertainty quantification, uncertainty propagation, uncertainty adjustment, uncertainty assessment and uncertainty attribution. With the identified key sources of uncertainty in the process of dry deposition of NOx, an improved parameterization scheme is proposed to enhance the simulations of dry deposition process of NOx.

氮氧化物(NOx)作为一种重要的大气污染物对人体健康和生态系统造成危害。但目前的区域和全球大气数值模式对于NOx的干沉降速率模拟不确定性较高，不仅使得评估和预测氮沉降对生态系统的影响强度不准确，也同时限制了我们对陆-气之间氮的输送过程的理解。如何提高模式对于NOx干沉降过程的模拟能力，准确识别导致其模拟偏差的关键不确定性来源，改进干沉降过程的参数化机制，提高模式对其干沉降过程的模拟能力，是陆-气相互过程模拟研究的重点与难点之一。为此本项目拟通过数值模拟和定量不确定性分析，从机制、参数、输入数据三个方面入手，全面分析大气干沉降模式的不确定性，量化关键陆面过程机制、干沉降方案参数和气象驱动数据的不确定性对于NOx干沉降速率的影响，识别其关键不确定性来源，从而在此基础上优化改进干沉降过程的参数化方案，实现NOx干沉降评估与预测能力的提高，以期对全球陆-气之间氮输送过程的理解有所推进。

含氮化合物的输送和沉降是生物地球化学循环以及气候变化研究中最关键的过程之一。然而，受沉降机制复杂性以及输入参数不确定性的影响，大气沉降过程的数值模拟目前仍然存在不确定性，使得实测结果与模型模拟结果之间存在着不匹配或错位，严重限制了我们对森林生态系统氮循环规律和变化的理解和预测。识别评估沉降过程中的各项不确定性来源以改进沉降通量的模拟一直是改善目前区域和全球气候/大气化学模式的难题之一，也是提高不同尺度耦合陆面和气候/空气质量模式预报效果的迫切需要。因此，本项目以氮氧化物干沉降模拟为研究案例，定量分析了影响干沉降过程的陆面机制、干沉降方案输入资料和参数的不确定性对于氮氧化物干沉降速率的影响，采用标杆分析法(Benchmarking Method)识别了干沉降速率模拟不确定性的关键陆面过程来源，采用蒙特卡洛-全局敏感性方法衡量了影响干沉降过程的输入参数不确定性，揭示了各环节机制、参数、输入数据对干沉降模拟的影响途径，发现对干沉降过程具有较大影响的主要过程及较适宜华南典型森林的参数化方案分别为：植被物理过程(动态植被方案)、冠层气孔阻抗过程(Ball-Berry方案)、土壤水势因子过程(SSiB方案)、径流及地下水过程(Noah方案)、地表湍流输送过程(Chen97方案)、冠层辐射传输过程(无植被间隙方案)。在此基础上针对性的引入森林冠层Ball-Berry气孔导度斜率方程和植物光合作用氮限制因子机制作为改进氮氧化物干沉降速率模拟的参数化方案，同时订正了森林冠层高度、森林冠层密度等参数，实现了氮氧化物干沉降速率模拟能力的提高。通过项目支持，研究发现目前所有Noah-MP模式中陆面过程参数化方案组合所模拟的日间干沉降速率均比观测值低，表明目前数值模式对氮氧化物的干沉降速率存在着系统性的低估。对沉降速率模拟有影响的过程仍有许多没有在耦合模型中考虑或其参数方案过于简化，如森林冠层中的化学反应过程、土壤中的硝化、反硝化过程，植物生长对于氮沉降的响应与反馈等，模式对整个氮循环的过程及其影响环节的全面耦合仍需要开展进一步的工作。