银基可见光光催化剂的可控制备及其对典型塑化剂的降解机理研究

It is very difficult for phthalate esters to be decomposed , which can cause harmful to our ecological environment. Thus, it is an urgent task to development new photocatalysts and technology for the removal of phthalate esters. In this project, we intend to research the sliver-based photocatalytic materials based on the structure design and controllable fabrication: First, sliver-based visible-light active photocatalytic materials were prepared by hydrothermal and microwave hydrothermal methods. In addition, Ag nanoparticles will be deposited on silver-based photocatalysts to form plasmonic composites. The effects of the morphology of the composites as well as microstructure on the photocatalytic properties will be investigated. Studying the physical and chemical mechanisms of the Ag nanoparticles in enhancing composite photocatalyst, and to design and fabricate sliver-based composite photocatalytic materials with high visible-light active and stable properties. The decomposition process and mechanism of typical phthalate esters under visible-light irradiation are carefully investigated, and the relationship between the photocatalytic degradation of the phthalate esters will be revealed. The implementation of this project may provide new insight for the design and development of the new visible-light active photocatalytic material, which provided important theoretical and experimental evidence for the application of silver compound photocatalysts in environment remediation.

邻苯二甲酸酯类（PAEs）塑化剂不易降解，易于对生态环境造成危害，发展有效治理PAEs物质的新型光催化材料和技术具有重要的理论和现实意义。本项目拟以研究具有高性能的银基光催化材料的结构设计与可控制备为基础，通过水热、微波水热等方法可控制备银基可见光光催化材料，在银基光催化材料表面负载银纳米粒子构筑等离子体光催化复合材料，研究复合材料的形貌、微结构、纳米银的负载与光催化活性之间的内在联系，设计和制备出具有高可见光活性且性能稳定的银基复合光催化材料。然后，以典型PAEs有机污染物为降解对象，研究在可见光作用下的PAEs物质的降解过程及机理，揭示具有不同侧链的PAEs物质在光催化降解过程中的构效关系。该项目的开展对新型可见光光催化材料的设计和开发具有重要的指导意义，为银基光催化剂在处理环境污染技术中的实际应用提供重要的理论和实验依据。

光催化技术是一项具有广泛应用前景的新型环境治理技术。本项目以发展高效银基光催化材料为基础，研究其对苯酚、甲基橙、罗丹明B等各种污染物的光催化降解机理，主要研究的结论如下：（1）首先采用采用简单的沉淀法制备可见光响应的Ag2CO3、AgBr半导体光催化剂，通过调控试验参数如，水、乙醇、丙酮和二甲亚砜等不同溶剂和比例，改变光催化材料的形貌、尺寸，得出了银基光催化材料尺寸、形貌和光催化性能之间的构效关系；（2）利用异质结光催化剂合适的能级匹配及紧密接触异质结界面，采用离子交换法制备得到Ag2CO3/AgX (X= Cl, Br, I)、Ag3PO4/AgBr、Ag/Ag3PO4/AgBr、Ag3PO4/Ag2MoO4异质结复合光催化剂，研究和考察银基光催化材料的形貌、微观结构与光催化性能之间的关系，以及贵金属（Ag）纳米颗粒增强光催化材料的活性和稳定性的作用机制；（3）利用二维材料（氧化石墨烯GO、g-C3N4）为催化剂载体，通过静电自组装方法制备了g- C3N4/ Ag3PO4、GO/Ag/AgBr、GO/P25/Ag3PO4复合光催化剂，研究了不同GO、g-C3N4添加量对结晶度、形貌和颗粒尺寸、光催化活性的影响。(4) 以上述光催化材料为基础，研究其对各种有机污染物的光催化机理，发现通过调控银基光催化材料的形貌、尺寸、与其他半导体、金属、二维材料复合可以促进光生电子的传输与分离，加快界面催化氧化反应，显著增强对有机污染物的光催化降解速率。本项目的实施对发展新型高效的光催化材料提供一定的理论指导，为光催化技术的实用化提供一定的技术支撑。该项目在执行期间，共发表的SCI收录的研究论文21篇，其中作为第一作者、通讯作者或者共同通讯作者13篇；产生高倍引论文3篇，一区论文4篇，二区论文13篇。授权发明专利5项，培养硕士研究生3名。参加国际国内学术会议4次。