复杂环境化学反应体系的理论计算方法与应用研究

本项目以量子化学方法作为实用研究工具探讨复杂环境中的催化过程。它是综合量子力学与经典分子力场结合（QM/MM）以及在量子区域里的量子分子动力学（AIMD）基础之上的新技术，用以研究溶液中酶催化以及均相和非均相催化的机理。通过QM/MM方法，分子某部分的势能，比如活性位点的势能，可以由量子化学计算方法确定；体系其他部分的势能可以由更快的经验分子动力学计算确定。这种技术使精确的模拟复杂环境里的化学反应成为可能，使得外部环境的作用能够得以合适的处理。通过AIMD技术，理论化学两个重要的方向汇聚到一起：电子结构计算和分子动力学方法。它的计算是在每个时间区间的电子结构所确定的势能面基础上进行的，通过MD模拟技术搜索催化反应的势能平面。另外，为了加快计算速度，我们的计算方法强调价键电子概念的应用，具体体现在赝势的应用和CPMD，即平面波方法的应用。这些方法将有助于完善复杂环境的化学反应理论。