非化学计量比氧化亚锡薄膜及异质结的超快载流子动力学机理研究

Tin monoxide is a p-type oxide semiconductor material which has received considerable attention in recent years. The mechanism of carrier generation, transport and recombination is a key scientific point in tin monoxide materials research. In this project, we propose to investigate the ultrafast carrier dynamics in non-stoichiometric SnOx（0.85<x<1.33）thin films and heterostructures prepared by magnetron sputtering and post-annealing process via femtosecond time-resolved pump-probe techniques. (1) We will study the impact of stoichiometry on carrier relaxation processes of tin monoxide, which will clarify the mechanism of stoichiometry on band structure and photo-physical properties of tin monoxide. (2) We plan to study the dependence of carrier relaxation and interfacial charge transfer process on interface layer thickness and defect states in p-type tin monoxide/n-type oxide semiconductor heterostructures. Our work will help to develop a deeper understanding of the interface effect on carrier dynamics in tin monoxide. (3) We plan to investigate the spatial distribution of intrinsic defect in tin monoxide using femtosecond two-photon excitation technique. By analyzing the relationship between defect distribution and preparation condition/microstructure, a theoretical model for defect generation and photo-physical properties of tin monoxide will be developed. This project is innovative on the basis of clarification of the relationship between stoichiometry and photo-physical mechanism of tin monoxide materials.

氧化亚锡是近年来广受关注的p型氧化物半导体材料，在透明电子、光电探测等领域具有广阔的应用前景。光生载流子的产生、输运和复合机理是该材料研究的关键科学问题之一。本项目拟利用飞秒时间分辨泵浦-探测技术，研究磁控溅射结合后续退火工艺制备的非化学计量比氧化亚锡SnOx（0.85<x<1.33）薄膜及异质结的超快载流子动力学过程。研究内容包括，（1）化学计量比的变化对氧化亚锡光生载流子弛豫过程的影响，阐明化学计量比对氧化亚锡能带结构和宏观光物理性能的调控机理；（2）界面层及界面缺陷对p型氧化亚锡/n型半导体（ZnO和TiO2）载流子弛豫和电荷转移动力学过程的影响，揭示界面效应对氧化亚锡载流子动力学的调控规律；（3）利用飞秒双光子吸收技术研究氧化亚锡本征缺陷的空间分布特性，分析缺陷的形成与制备条件、薄膜微观结构之间的规律，建立氧化亚锡缺陷与物性的关联模型。本项目将对氧化亚锡器件研发提供理论指导和参考。

氧化亚锡是一种新颖的p型氧化物半导体材料，在透明电子、光电探测、太阳能电池等领域具有广阔的应用前景。阐明氧化亚锡中光生载流子的弛豫过程和氧化亚锡的瞬态光学响应是相关光电子器件开发的关键。本项目以不同化学计量比的氧化亚锡薄膜及其异质结为研究对象，开展了以下研究内容，具体成果如下：(1) 利用改变磁控溅射过程中的氧气压力，获得了一系列不同化学计量比的氧化亚锡/氧化锡薄膜。通过Z扫描方法研究了这些薄膜在飞秒和皮秒脉冲激发下的非线性吸收响应，确定了氧化亚锡材料的非线性吸收性质及其机理；(2) 利用飞秒瞬态吸收谱方法，研究了不同氧气压力、不同退火条件下制备的氧化亚锡薄膜材料的超快载流子弛豫过程，基于实验结果整理归纳了本征和界面缺陷对载流子弛豫的影响规律；(3) 通过优化退火条件，获得了一种组分梯度渐变的三元氧化物/ZnO异质结薄膜，利用波长可变的飞秒瞬态吸收谱实验测量了该异质结的载流子弛豫过程。发现该异质结的载流子寿命与泵浦波长密切相关，确定了渐变梯度异质结中能级排布引起的级联电荷转移机制。另外，还开展了元素掺杂、界面效应和微观晶界对多种半导体材料光生载流子弛豫的影响研究，得到了一些有趣的结果。上述的研究成果加深了我们对氧化亚锡微观结构与宏观物性之间关联规律的认识，可为基于氧化亚锡材料的光电子器件开发提供有益的指导。