理论研究掺杂二维材料纳米带的光学非线性性质：边界效应、激子效应、多体效应、和散射效应

In this project, we conduct a theoretical study of the nonlinear optical response of doped graphene nanoribbons, and more generally establish a theoretical framework for the description of the nonlinear optics of 2D material and their nanostructures. The research comprises two parts: The first is macroscopic nonlinear optics. By taking the microscopic optical conductivities and the incident light as input, a systematic method is constructed for obtaining the frequency and spatial dependence of the radiated light from a nanoribbon by solving the Maxwell equations. The connections between the microscopic and macroscopic conductivities are also identified. The second part is the development of the theory of the microscopic nonlinear optical response of the ribbons. Employing a tight binding model or a continuum model for the electronic states, we derive the semiconductor Bloch equations using the Green function method, in which the total electric fields, excitonic effects, many-body effects, and microscopic scattering effects are included, and the edge states can be well-described. We study the dependence of the current density and charge density on the doping level, the width of the nanoribbons, and the temperature. In calculating the charge density we develop a self-consistent treatment of local field and plasmonic effects. The two parts of the study are linked through the microscopic optical conductivities and the total electric fields. From the width dependence of the optical conductivities we will understand the huge discrepancy between the theoretical and experimental values of the third order nonlinearity of graphene. Finally, we extend this theory to other 2D material nanoribbons.

本项目拟系统地研究掺杂石墨烯纳米带中的非线性光学响应，并建立一个用于描述二维材料及其纳米结构中非线性光学的理论框架。整个研究分为两部分：第一部分是宏观非线性光学理论，从微观光学电导率和入射光出发，求解麦克斯韦方程得到纳米带出射光在频率和空间上分布，并建立微观电导率和宏观电导率之间的关系。第二部分是纳米带的微观非线性光学响应理论。从电子紧束缚模型或连续模型得到的电子态出发，使用格林函数方法建立半导体布洛赫方程，并包括总电场、边界态、激子效应、多体效应、和散射效应的贡献。求解此方程得到电流和电荷密度随着掺杂浓度、纳米带宽度、和温度的变化。从电荷密度出发可以准确考虑局域场和等离子激元的贡献。这两部分通过微观光学电导率和总电场相联系。通过考虑非线性光学电导率随着纳米带宽度的变化，则可以理解石墨烯的光学非线性性质，解决理论计算和实验测量的三阶电导率之间数量级差异。将推广此理论到其他二维材料纳米带中。

本项目理论研究了石墨烯及其纳米条带中的非线性光学响应性质，建立了一个用于描述二维材料及其纳米结构系统中非线性光学的理论框架。主要研究内容包括：1. 建立二维材料和纳米条带系统中宏观光学响应理论，明确实验观测量和材料宏观电导率之间的关系；2. 建立包含了载流子间多体作用的非线性光学微观响应理论，得到系统的微观电导率及其和宏观电导率之间的关系；3. 研究非线性光学电导率随着温度、掺杂浓度、纳米带的尺寸、入射光的频率和强度的变化关系。...首先，我们推导出二维材料及其纳米结构中的光场格林函数，并建立了缓变入射光场、二维材料及其纳米条带内部的总电流、介质内部缓变总光场之间的关系；之后利用得到的总电流和光场格林函数直接求得远场分布。其中的关键点是建立了总电流和缓变总光场之间的关系，明确了宏观电导率的意义。其次，我们发现微观电导率和宏观电导率的差别主要是如何处理载流子之间的库仑作用。对于二维材料，库仑作用在光场格林函数中计入比较容易；而对于纳米条带，在电子动力学方程计入比较容易。当电子态主要由碳2pz轨道决定的时候，载流子之间库仑作用可以由Ohno势能近似。我们在无屏蔽Hartree-Fock近似下建立了电子半导体布洛赫方程，并且推导出了微扰论下各阶光学电导率所满足的方程。其中Fock项是电子电子之间交换作用，它的贡献包含两部分，一是改变了系统的能带结构，不同宽度的石墨烯纳米条带会通过Fock项的作用打开带隙；二是引入激子效应，从而改变了光学电导率共振峰位和强度。最后，我们发现维度对电导率有极大的影响，固定光子频率后，电导率从一维纳米条带到二维石墨烯到三维狄拉克半金属材料按照1-2个量级尺度逐步减小。..通过本项目的研究，我们成功地建立了二维材料及其纳米条带中的非线性光学响应中实验测量量和理论计算量之间的关系，并且理解了维度是决定光学响应强弱的一个重要因素。我们理论为研究其他新型二维材料及其纳米结构的光学非线性性质奠定了基础。