固体反应过程中双相界面层形成的物理化学

The interface reaction mechanism of solid reaction process is an important content of physical chemistry of metallurgical process. Currently, some phenomenon of solid reaction could not be accurately explained because of the indistinct understanding concern of solid chemical change mechanism, the reaction interface composition and structure and its physical chemistry properties, the approach of solid-product nucleation and nuclear structure and so on. Based on the interface reaction phenomenon, the reaction interface composition and structure, two-step nucleation theory,we put forward the " two phase interface layer model of solid reaction process ". In the " Physical chemistry of two phase interface layers formed during solid reaction process", using the experimental technology (thermal analysis, electrochemical and microstructure characterization and digital analysis) and simulation method (first principles, simulated annealing method and molecular dynamics) etc. The research content is as follows: (1) the analysis method of intermediate steps of the formation of solid reaction interface; (2) the structure image and its parameters of the interface reaction layer; (3) solid chemical change mechanism; (4) thermodynamics and kinetics of gas-cluster interface reaction; (5) physical chemistry properties of solid product interface layer; (6) solid reaction process analysis, etc. The project research may provide a basis for solving scientific problem on the fluid-solid reaction interface and the quantitatively description and controlling of the interface reaction.

固体反应过程中的界面反应机理是冶金过程物理化学的重要内容。目前，因对固体化学变化机理、反应界面的组成和结构及其物理化学性质、固体产物形核途径和核的结构等的认识不清晰，无法合理解析一些固体反应现象。基于目前对界面反应步骤、界面层组成和结构、二步成核等的认知，我们提出了“固体反应过程的双相界面层模型”。“固体反应过程中双相界面层形成的物理化学”项目，拟采用热分析、电化学和微观结构表征及数字化等分析技术和方法，第一性原理、模拟退火法和分子动力学等模拟计算方法，研究：（1）固体反应界面层形成的中间步骤的解析方法；（2）反应界面层的结构图像及其参数；（3）固体化学变化机理；（4）气-簇界面反应的热力学和动力学；（5）固体产物界面层的物理化学性质；（6）固体反应过程解析等。研究成果可为固体反应界面层的科学问题、界面反应过程的定量描述和控制提供基础。

固体反应过程中的界面反应机理是冶金过程物理化学的重要内容。目前，因对固体化学变化机理、反应界面的组成和结构及其物理化学性质、固体产物形核途径和核的结构等认识不清晰，无法从微观至宏观全尺度解析固体反应现象，阻碍了冶金过程精准控制技术的开发应用。基于对界面反应步骤、界面层组成和结构、二步成核等的认知，我们提出了“固体反应过程的双相界面层模型”，主要研究：1）固体反应界面层形成的中间步骤的解析方法；2）反应界面层的结构图像及其参数；3）固体化学变化机理；4）气-簇界面反应的热力学和动力学；5）固体产物界面层的物理化学性质；6）固体反应过程解析等问题。.本项目取得的主要成果如下：1）建立了以方解石分解（气固反应）、钢中夹杂物形核（液固反应）为代表的固体反应过程的双相界面层模型（反应物-产物双相界面层模型、固体产物二步形核模型）；2）确定了氧化物（CaCO3、Fe-O、MgO、CaO等）、焦炭、钢中夹杂物（Al2O3、SiO2、MgO、Ti-O等）、合金（Cu-Sc、Mg-Si、Fe3N等）等一系列固体反应体系的反应物、产物的界面层结构及其物理化学性质；3）建立了固体反应过程参数在线检测新方法，组建了气固反应、钢中夹杂物生成反应的参数的原位电化学检测设备，定量解析了方解石分解、夹杂物均质和异质二步形核过程的熔体-产物界面层、产物核的结构及性质随反应进程的变化规律；4）将气固反应界面层成果用于气体传感器，显著提高了H2-CO混合气检测灵敏度；将夹杂物形核界面层成果用于夹杂物控制，发展出钢中夹杂物尺寸控制的二步形核调控新技术。.项目在双相界面层模型、固体反应界面层结构及物理化学性质预测、固体反应过程参数原位检测方法及设备、气体传感器和钢中夹杂物尺寸控制应用等方面取得了系列创新成果，可为冶金过程固体反应的界面科学机制、界面反应过程的定量描述和控制提供基础。