基于ICP-MS测量技术的重要锕系元素环境行为研究

The transuranric elements, plutonium, americium and neptunium are synthetic elements produced on a large scale for nuclear weapons and nuclear industry. As they are also released into the environment only by human nuclear activities, it is proved to be sensitive indicators for the assessment of nuclear safety. Carring out basic researches of important isotopes of plutonium, 241Am and 237Np, including establishing effective methods for their environmental measurement on basis of ICP-MS, investigating the concentration level and distribution characterization of the isotopes in some typical environments, modeling the migration of them in soil and tracing the sources of plutonium, neptunium by the specific isotopic ratios (240Pu/239Pu; 237Np/239Pu) are significantly essential for predicting the influence of nuclear tests and the potential risk of nuclear accidents or nuclear facilities. Setting up the environment background database of the important isotopes in our country is a premise for the development of nuclear industry in the early stage. The project will focus on the long half-life-alpha-decay radioactive isotopes of actinide elements in environment for a better understanding on the influence to the environments caused by human nuclear related practices.

元素周期表中的锕系元素均是由核军工和核工业等人类核活动产生的，其中钚、镅和镎元素中的Pu-239,240,241、Am-241和Np-237这些长半衰期的α放射性核素对核环境安全评价尤为重要，因为它们与反应堆安全运行、放废后处理和高放废物处置等密切相关。在取得了丰硕成果的前期相关项目基础上，本项目拟继续研发环境中痕量水平存在的Am-241和Np-237精准测量方法，针对我国典型土壤环境开展这些重要核素的水平、迁移、和分布规律研究；以240Pu/239Pu、237Np/239Pu同位素比值这一指纹进行朔源研究；在我国真实环境中巧妙借助已存在的痕量水平钚镅镎的重要核素开展锕系元素在土壤介质中迁移模式研究。.在我国核电快速发展的社会背景下，借助高灵敏高分辨ICP-MS质谱测量技术，开展环境中锕系核素测量研究，理解和把握这些核素的基本信息与行为特性，对合理评价核活动导致的环境安全影响有重要意义。

重要锕系元素钚，镅和镎元素中的Pu-239,240,241、Am-241和Np-237均是由大气层核爆试验，核军工和核工业等人类核活动产生，与核电等反应堆安全运行，放废后处理和高放废物处置等密切相关，这些环境中存在的长半衰期α放射性核素对核环境安全评价尤为重要。本项目研究内容首先是研究建立基于电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）的环境中痕量水平存在的Am-241和Np-237精准测量方法，在此基础上开展我国典型土壤环境中这些重要核素的活度浓度水平、迁移、和分布规律研究。.1. 本项目在测量方法研究方面取得的成果：依据UTEVA，DGA树脂联用技术路线，利用U，Pu，Am和Np及其干扰元素在这两类萃取色谱树脂柱上不同酸环境，不同价态下吸附洗脱性能的不同，将待测元素与干扰杂质分离开来；尝试运用数学校正，特殊样品导入系统，特殊的等离子体参数和碰撞/动态反应池来压制部分干扰波普的形成，优化后建立确定了土壤样品前处理化学操作实验步骤。建立的测量方法为研究我国环境中国痕量水平超铀元素行为提供了技术支持，使之成为可能。.2. 本项目在研究上述重要锕系元素在我国真实环境中水平和行为规律方面取得的成果：调查了秦山和田湾核电基地外围土壤中Pu核素和Np-237核素来源、浓度水平和分布情况；比较了Pu核素和Np237在自然环境土壤条件下的移动性和迁移能力强弱，并利用对流弥散模型预测了未来土壤层中239+240Pu和Np-237活度浓度的分布和演化。秦山核电基地外围表层土壤中240Pu/239Pu同位素原子比范围为0.165-0.202，平均值为0.18±0.012；田湾核电基地外围土壤中同位素比值为0.170-0.183，平均值为0.178± 0.008，二者均与同纬度全球沉降平均值非常吻合，说明这两个核电基地外围土壤中Pu核素的来源为全球沉降。关于同一地点土壤中Np-237，237Np/239Pu同位素比变化范围为0.012-0.439，平均值仅为0.115±0.134；另外，还对我国森林、草地和荒漠土壤中全球沉降来源的Pu核素和Am-241的浓度水平及迁移行为进行了比较研究。测量数据表明，土壤对Pu核素吸附能力强于对Np的吸附能力；这是我国首次研究报道核电基地外围环境土壤中Pu、Np-237和Am-241核素数据。为核电反应堆相关的环境核安全评价奠定了基楚。