石墨烯水凝胶构架材料结构调控对准固态超级电容器增容效应影响

The development of quasi-solid state supercapacitor is the basic approach to improve its energy density and solve safety problems. Based on the previous research, the project is expected to form a flexible all quasi-solid state supercapacitor with excellent interface compatibility，by designing the structural of electrode materials, adjusting the transmission channel to improve the efficiency of electronic transmission, combining with polymer quasi-solid state electrolyte and new three-dimensional carbon frame material. Based on the structural characteristics of graphene oxide, the graphene hydrogel framework with fast transmission is constructed by chemical design and adjustment through molecular structure design. It is loaded with high pseudocapacitance capacitance of sulfides (CoS, CuS, Ni3S2...) to synthetic composites; The size of the transmission channel is regulated by the capillary pressure method, and the microstructure of composites (morphology, microstructure and interface) and electrochemical properties are investigated. The relationship between interface, quasi interface and molecular structure with the interfacial compatibility and electrochemical properties of quasi solid electrolytes is explored, and energy storage mechanism is established. The implementation of this project will clarify the characteristic of the electrode material of quasi solid state supercapacitors, electrolyte and solid / solid interface characteristics , and provide a scientific basis for the design and development of high volume density supercapacitors.

发展准固态超级电容器是提升其能量密度、解决安全问题的根本途径。本项目在前期研究基础上，从电极材料结构设计入手，通过传输通道的调控以期提升电子传输效率，结合聚合物准固体电解质与石墨烯水凝胶构架复合材料，形成优良界面相容匹配的准固态超级电容器。基于氧化石墨烯结构特色，拟通过分子结构的设计和调整，采用化学法构建快速传输的石墨烯水凝胶框架；负载具有高赝电容的硫化物（CoS，CuS，Ni3S2……）合成复合材料；利用“毛细管”压力法调控传输通道尺寸。利用HRTEM、RAMAN、XPS等测试手段进行表征，考察复合材料微观结构（形貌、组织、界面……）与电化学性能之间的变化规律，探索界面、准界面和本体分子结构与准固体电解质界面相容性以及电化学性能之间的联系，建立储能机制。本项目的实施将阐明准固态超级电容器电极材料、电解质和固/固界面特性，为高体积密度超级电容器的设计与开发提供科学依据。

本项目基于氧化石墨烯结构特色，从电极材料结构设计入手，通过分子结构的设计和调整，设计可能具有高电子传输特性、高离子吸附和离子输运特性的石墨烯水凝胶复合材料结构，并采用化学法实现传输通道调控；通过优化电极组分与结构设计，增加离子与电子相遇及反应的活性位点，有效降低电解质与电极界面阻抗，提高界面相容性；通过测试、分析复合材料微观结构（形貌、组织、界面…）与其电化学性能之间的变化规律，探索界面、准界面和本体分子结构与准固体电解质界面相容性以及电化学性能之间的联系，解析储能机制，为高体积密度超级电容器的设计与开发提供了科学依据。.本项目的主要研究内容包括：①石墨烯水凝胶构架设计、可控制备与表面修饰；②对石墨烯水凝胶构架材料的精确测试和原位表征；③固体电解质/电极界面相容性研究。基于以上研究内容，本项目设计并制备了一系列石墨烯水凝胶构架复合材料，实现了石墨烯水凝胶构架复合材料结构设计与调控制备，提供了高传输性能的优化参数；组装了一系列具有优化相容性电解质/石墨烯水凝胶框架准固态超级电容器，实现了石墨烯水凝胶构架复合材料的精准测试，有机电解质与石墨烯水凝胶构架复合材料的界面测试；通过石墨烯水凝胶构架复合材料微观结构的表征，揭示了电化学储能内在关联；通过固态电解质与电极界面结构分析，揭示石墨烯水凝胶框架结构与电解质传输构效关系；分析了有机电解质/石墨烯水凝胶复合材料测试界面结构，探索了相容性与储能的效应；诠释了高能量密度石墨烯水凝胶复合材料的准固态超级电容器，为开拓其应用提供了实验依据。