湿解环境下生物质湿解残液中碳元素的迁移固存机制研究

Hydrothermal humification(HTH) is a method that uses biomass to produce humic substance for carbon sequestration. Residue liquid after hydrothermal-treated contains acetic acid,furfural, dissoluble sugars and water soluble unreacted intermediate species, which could stimulate HTH process and contribute to enhancing humic substance production. It is the key to achieve minimum emissions of HTH and speed up the carbon cycle. However, there is limited knowledge regrading the reaction mechanism of its participation in HTH and transfermation and sequestration mechanism of carbon in it. This application focuses on thoroughly investaging the transfermation and sequestration mechanism of carbon in the liquid, and the significant effect of the transfermation and sequestration on HTH process, particularly explaining the coupling relationship among the key components of liquid, organic composition of biomass, experiment conditions (reaction time and residence time), and quality of products. Several studies will be carried out to comprehensively utilize of residue liquid and efficiently sequestrate of carbon from the characterastic of raw material, fiber composition, distribution of liquid components, evolvement of the physicochemical properties of products, formation pathway of soild rich-carboin organic matter. In order to achieve the goal, some methods, such as experiment, theory analysis and simulation will be used. Hydrothermal kinetic model and multiscale model of biomass total components and residue liquid are proposed. HTH mechanism of biomass and residue liquid will be scientifically illuminated in nature. The research is expected to provide important references for residue liquid utilization. It has a profound meaning for hydrothermal humification.

生物质湿解残液富含乙酸、糠醛、可溶性糖和未反应完全的中间产物，再次参与湿解反应会对固体产物的形成有促进作用，是实现生物质处理过程近零排放、加快碳循环的关键，但有关其参与湿解反应的作用机理及碳元素的迁移机制至今鲜有科学报道。本研究重点围绕残液湿解过程中碳元素的转移、固化与关联机制，采用实验研究、理论分析与模拟相结合，从原料特性、纤维组成、残液组分的分布规律、产物理化特性的演变、固体富碳有机质的生成机理与路径等方面对湿解残液的综合利用和碳元素的高效固化进行系统深入的研究，尤为关注湿解残液关键组分与生物质有机组成、湿解条件（反应温度和停留时间）及产物品质特性的关联耦合，构建生物质全组分及湿解残液水热反应动力学模型与多尺度湿解机理模型，对生物质及其湿解残液的湿解反应机理从本质上做出科学解释。本研究结论有望为湿解残液的合理利用提供重要的科学参考，对生物质水热处理技术的发展也有着积极的意义。

生物质水热资源化处理是实现生物质有效利用的途径之一，可以达到固碳和利用生物质能的目的，湿解是其中的一种。生物质湿解残液中富含乙酸、糠醛、可溶性糖和未反应完全的中间产物，再次参与湿解反应会对固体产物的形成有促进作用，是实现生物质湿解处理过程近零排放、加快碳循环的关键。本项目重点围绕残液湿解过程中碳元素的转移、固化与关联机制，采用实验研究、理论分析与模拟相结合，重点明确了不同植物源生物质及其模型化合物在不同反应条件包括反应温度、停留时间和液固比下的湿解反应机制；深入揭示了固体产物理化特性、液体产物组分浓度分布与反应条件和原料特性的关联关系，建立了以固体产物为目标的湿解反应动力学模型；阐明了湿解反应水溶液中有机水溶化合物在湿解环境下的降解行为，并以其作为反应溶剂，掌握了不同反应条件下和不同循环次数及添加方式下，生物质的湿解反应过程，及对产物理化特性和结构的影响；葡萄糖是反应水溶液中的关键组分，为明确湿解残液中糖类化合物对生物质湿解反应路径的影响，研究了葡萄糖环境中，生物质湿解及产物的组成和形成；并以实验数据为依据，结合生物质水热理论，建立了以反应强度参数为函数的固体目标产物产率和碳含量、氧含量、高位热值、特征官能团的预测模型。全面掌握了生物质湿解转化反应的路径和机理与目标产物理化特性的调控方法及反应水溶液循环利用的影响机制和碳元素迁移行为。初步建立了基于湿解环境的有无反应水溶液循环利用时，目标产物的控制理论和方法，超额完成了项目计划目标，得到的研究结果有望为湿解技术和湿解残液的合理利用提供重要的科学参考。项目执行过程中，课题组在国内外重要期刊上发表及待刊学术论文13篇，其中国际期刊2篇（SCI收录），国内一级学报9篇（其中已EI收录6篇，待刊3篇），国内核心期刊2篇，申请国家发明专利5项，并均已获公开，待出版专著1部，培养硕士研究生3人，超额完成了项目计划指标。