生物质源海绵碳/壳聚糖复合膜电吸附高效分离含铀废水中U(VI)研究

This project aims to use a novel sponge-like biomass carbon/chitosan composite membrane for the electrosorptive separation of uranium from wastewater, whereas the sponge-like biomass carbon (carbonaceous fibre and aerogel) materials are prepared by the pyrolysis of cheap and natural biomass. The enhancement of U(VI) electrosorption capacity is associated with the special sponge structure of sponge-like biomass carbon which provide enough space for storing and attracting U(VI) through the electrical double-layer mechanism. The combination of chitosan with biomass carbon is useful for improving the hydrophilic nature and increasing the sorption sites. The structure of the composite membrane is optimized by adjusting the carbonization parameters (activation-agent dosage and carbonization temperature) and the chitosan/carbon mass ratio. The electrochemical properties of the membrane were evaluated by measuring electrochemical impedance, cyclic voltammetry, and galvanostatic charge/discharge curves. The influences of different parameters (such as volatage,pH, U(VI) concentration, sorption time, co-existing ions) on the electrosorption of U(VI) using the composite membrane as the electrode were investigated. Furthermore, the structure-activity relationship and the electrosorptive mechanism for uranium separation was explored by the integration of material characterization (such as FTIR，XPS，SEM, pore structure analysis, etc.) and the measurements of electrochemical and electrosorptive properties of the composite membrane. This research is important for the utilization of both biomass and uranium resources, the reduction of environmental pollution, and the promotion of sustainable economic development.

以廉价天然生物质为碳源，制备具有发达孔结构的生物海绵碳（碳纤维和碳气凝胶，简称生物碳），进一步利用生物碳/壳聚糖复合膜电吸附实现含铀废水中U(VI)的高效分离。生物海绵碳独特的海绵结构为U(VI)提供了足够的“容身空间”，电吸附时U(VI)主要通过孔内双电层被捕获，由此显著提高U(VI)吸附容量。利用生物碳与壳聚糖复合提高碳材料的亲水性以及增加吸附位。项目主要通过调控碳化参数（活化剂用量、碳化温度）及壳聚糖/碳配比优化复合膜结构；利用电化学阻抗、循环伏安及恒电流充/放电特性测试膜的电化学性能。考察不同参数（电位、pH、U(VI)浓度、时间、共存离子等）对复合膜电吸附U(VI)性能的影响，结合电吸附前后膜微观表征（FTIR、XPS、SEM、孔结构分析等），揭示材料构效关系及U(VI)分离机制。有关研究对于实现生物质和铀资源的高效利用，减少环境污染，以及促进经济可持续发展具有重要意义。

从铀生产加工过程中产生的含铀废水中高效分离铀，既可有效回收铀资源，又能减轻环境污染。本项目以廉价天然生物质（柚子皮、棉花和甘蔗渣）为碳源，制备具有发达孔结构的生物碳，进一步利用生物碳/壳聚糖复合膜电吸附实现含铀废水U(VI)的高效分离。电吸附过程中，生物碳发达的孔结构为U(VI)提供了足够的存储空间，利用生物碳与壳聚糖复合提高碳材料的亲水性及增加吸附位。通过调控碳化参数（活化剂用量、活化温度等）及壳聚糖/碳配比优化复合膜结构。利用循环伏安、恒电流充/放电及恒电位极化测试其电化学性能；利用CDI系统考察了不同参数（电压、pH值、U(VI)浓度、吸附时间、共存离子等）对U(VI) 电吸附性能的影响，结合对电吸附前后膜微观表征（FTIR、XPS及SEM及孔结构分析等），揭示材料构效关系及U(VI)分离机制。结果表明：（1）随K2CO3/焦质量比增加及活化时间延长有利于形成发达的孔结构。最佳活化条件为：K2CO3/碳质量比=1，活化温度800oC，活化时间0.5 h。（2）不同生物质源的生物炭对U(VI)的电吸附性能有显著影响，其中以柚子皮生物炭（BC）电极比电容最高，并且电吸附铀性能最好（U(VI)电吸附容量104.41mg/g）。（3）壳聚糖/碳配比对壳聚糖/生物炭复合膜（CS/BC）电吸附铀性能有显著影响，其中CS/BC-2电极由于其功能基团与介孔结构匹配良好，在各种CS/BC电极中效果最好，在电压为0.9V、pH为4.0时，电吸附容量达207.6 mg/g。电吸附机理涉及双电层形成、离子交换、络合和物理吸附的协同作用。（4）BC和CS/BC-2对U(VI)的电吸附最佳pH=4.0；随电压升高，铀吸附量增加，最佳电压0.9V；其电吸附等温线和动力学均符合Langmuir模型和拟一级模型。（5）利用CS/BC-2电吸附能从含有高浓度干扰阳离子的实际含铀废水中有效分离铀，U(VI)去除率高达93.11%，并且制备简便、电吸附容量高、动力学速率快，因此可用作电吸附分离铀理想的电极材料。本研究为利用生物碳/壳聚糖复合膜电吸附处理含铀废水提供了基础，对于实现生物质和铀资源有效利用，减少环境污染，促进经济可持续发展均具有重要意义。