低温等离子体协同稀土改性黏土矿净化柴油尾气

开展等离子体（介质阻挡放电）协同稀土改性黏土矿（凹凸棒石、海泡石）吸附净化柴油尾气机理研究，利用凹凸棒石和海泡石黏土矿特殊天然结构以及稀土改性提高其吸附活性和选择性，采用等离子体协同效应提高其对污染组分的吸附功能；采用快速照相同步观测研究等离子体在吸附剂表面时空特征，揭示吸附储存、电极结构间相关性；采用LIF、分子束质谱、发射光谱等原位诊断技术及理论模拟方法研究柴油尾气在等离子体协同吸附过程中自由基和活性物种产生；采用红外光谱与GC-MS等在线分析，研究在接近真实气体条件下尾气中NOx、HC、PM组分在等离子体诱导下中间产物形成步骤和消耗机理，建立等离子体协同作用下具有普遍意义的吸附动力学数学模型；获得过程参数（电压、频率；气体流量、浓度）、反应器结构（电极材料、几何形状）对柴油尾气净化的影响规律。该研究将为柴油尾气净化提供新的方法，具有理论和应用意义。

本项目研究了介质阻挡放电产生的低温等离子体协同稀土改性黏土矿（凹凸棒石、海泡石）吸附储存净化柴油尾气的机理；利用凹凸棒石和海泡石黏土矿特殊天然结构以及稀土改性提高其吸附活性和选择性，制备出适合等离子体环境的具有选择性的柴油机车尾气高效吸附剂并表征；探索了等离子体和改性黏土矿吸附剂之间的相互协同效应，以提高其对污染组分的吸附功能。.采用硝酸酸洗和铜离子改性海泡石并经高温煅烧方法制得改性海泡石催化剂，协同DBD反应器产生低温等离子体脱除NO。通过XRD分析海泡石原矿以及酸洗后不同化合物形含量的变化规律，原矿石经酸洗提纯、浸渍含铜离子溶液、干燥、煅烧等工艺过程在载体表面形成稳定的铜氧化物晶向，并且载体结构没有发生明显变化，证明凹凸棒石和海泡石黏土矿结构稳定，是良好的催化剂载体。酸洗可有效增加海泡石孔道截面和孔道数，增大比表面积；并且活性组分均匀分布在催化剂表面及孔道中，在负载量适中时未发现较大聚集颗粒。试验证明酸洗浓度、酸洗时间、等离子体输入电压等对NO脱除率都有一定程度影响；催化剂活性随酸洗浓度和酸洗时间的增加而增大，而后减小，存在最佳峰值；NO脱除率随输入电压增大而增加；同时以海泡石为载体的催化剂对NO具有良好吸附和储存功能，该催化剂还起到阻挡放电介质的作用。NO脱除率顺序为：（等离子体+海泡石原矿经酸洗、浸泽硝酸铜、煅烧）>（海泡石原矿经酸洗、浸泽硝酸铜、煅烧）>（等离子体+海泡石原矿未酸洗浸泽硝酸铜、煅烧）>（等离子体+海泡石原矿）>等离子体。研究证明改性催化剂协同低温等离子体对NO具有良好脱除效果。.在一段式介质阻挡放电（DBD）反应器中固体催化剂颗粒兼具有放电阻挡介质作用，可有效提高放电功率。本研究通过建立数学模型以及实验测试研究了在DBD反应器中填充颗粒直径对放电功率的影响规律，研究发现随填料颗粒直径增大放电功率先增加再降低，并且随输入电压增大颗粒直径对放电功率影响更加显著。因为当填料粒径大于峰值时在DBD反应器中随粒径增大间隙增加大，在相同条件下间隙电容小于固体颗粒电容，总电容量降低，所以放电功率随颗粒直径增大而降低。当填料粒径小于峰值时，随颗粒直径减小固体颗粒等效电容厚度变小，易被击穿，电容量降低，所以放电功率随颗粒直径减小而降低。随输入电压增大放电增强，有效面积增大，而最大有效放电面积跟填充颗粒直径有关，所以粒径对放电功率影响随输入电压增大而增强。