等离子体辅助激光解吸附常温常压离子化质谱新技术研究

Ambient ionization mass spectrometry (AMS) is a newly developed analytical method, allowing rapid, online, real-time, in vivo and high-throughput analysis without or with less sample preparation procedure, and it showed great potential in life science, environmental mornitoring, pharmaceutical analysis, food safety, material science, national defence and anti-terrorism areas. The use of matrix-assisted effect can obviously improve the sensitivity of AMS, and online coupling to LC and CE can eliminate some limitations of current liquid chromtography-mass spectrometry (LC-MS) and capillary electrophoresis-mass spectrometry (CE-MS) methods. Combining with matrix-assisted laser-desorption technique can enhance the resolution of AMS imaging. Based on our previous study on plasma assisted laser desorption ionization (PALDI) AMS, this project is designed to investigate the fundamentals,techniques and applications of new AMS methods, and the work will include: (1) construction of technical platform used for this project by combining DART/DESI, Laser and MS; (2) investigation of matrix-assited effect of different nanomaterials for improvement of detection sensitivity; (3) development of new AMS imaging methods with higher resolution; (4) development of new LC-AMS and CE-AMS methods for analysis of various samples,especially for chiral separation of normal phase LC. Implementation of this project will be helpful to clarify the mechanism of matrix-assisted effect in AMS, guiding the selection of matrices, and to provide new techniques for scientific research in related areas.

常温常压离子化质谱(AMS)是近年来发展迅速的一种先进分析方法，具有无需或只需很少样品制备步骤、灵敏度高、分析速度快等优点，可实现高通量、高灵敏度和原位分析，在很多领域有极大的应用价值。通过基质辅助效应能进一步提高AMS的检测灵敏度，且可与LC或CE在线联用，克服目前方法的某些局限性；与激光解吸附结合可提高成像分析的分辨率。本项目旨在前期有关等离子体辅助激光解吸附(PALDI)AMS工作的基础上深入研究AMS的理论和应用问题，主要研究内容是：(1)构建DART/DESI、激光器和MS组合的研究用技术平台；(2)探讨AMS中的基质辅助效应，发现提高离子化效率的纳米新基质，以提高检测灵敏度；(3)发展激光解吸附AMS成像分析方法，以期解决AMS成像分辨率不高的问题；(4)建立新的LC-AMS和CE-AMS联用方法。项目的实施既有望阐明基质辅助效应的机理，又可为相关科学研究提供新的技术手段。

敞开式离子化质谱(AMS)是近年来发展迅速的一种先进分析方法，具有无需或只需很少样品制备步骤、灵敏度高、分析速度快等优点，可实现高通量、高灵敏度和原位分析，在很多领域有极大的应用价值。通过基质辅助效应能进一步提高AMS的检测灵敏度，且可与LC或CE在线联用，克服目前方法的某些局限性；与激光解吸附结合可提高成像分析的分辨率。本项目在前期有关等离子体辅助激光解吸附(PALDI)-MS工作的基础上深入研究了AMS的理论和应用问题，主要研究成果有：(1) 构建了DART/DESI/SALDI/EASI、激光器和MS组合的研究用技术平台；(2) 探讨了SALDI-MS中的基质辅助效应，发现石墨和石墨烯等碳材料作为基质能够有效提高离子化效率，增强检测灵敏度；(3) 发展了用于中药饮片和印刷品成像分析的PALDI-MS方法，成像的空间分辨率达到60 um*um；(4) 建立了新的分离与检测联用方法，包括LC-DART-MS、CE-DART-MS、表面等离子体共振（SPR）与DART-MS、SPR-DBDI-MS；(5) 发展了基于MOFs和整体材料的SPE和SPME与AMS的联用方法，实现无需色谱分离即可快速灵敏地检测水中痕量含氮除草剂的目的；(6) 发表了20篇标注项目的学术论文；(7) 培养了9名博士研究生；(8) 基于项目的成果获得了中国测试协会科学技术奖一等奖一项；(9) 基于项目研究成果申报科技部重大仪器专项并获得了资助，以期实现仪器的商品化。该项目的圆满完成为相关科学研究和实际应用提供了新的技术手段。