高指数晶面Cu2O晶体的生长机理及其CO催化氧化性能研究

Researches have demonstrated that the high-index facets of cuprous oxide (Cu2O) catalyst can change the reaction mechanism and kinetics of CO catalytic oxidation and reduce the reaction activate energy, finally leading to the enhancement of the catalytic efficiency. Although a number of Cu2O crystals partially exposed with high-index facets have been successfully synthesized, the presence of low-active low-index facets building blocks would decrease their chemical actives and limit their potential applications. So far, the relevant investigation of Cu2O crystals wholly exposed with high-index facets is still unavailable. In this project, in order to prepare Cu2O catalysts with high CO catalytic oxidation performances, we are designed to systematically study the synthesis process of Cu2O crystals wholly exposed with high-index facets by solution-phase routes and uncover the influence rule of reaction conditions and high-index facets. We would illustrate the formation mechanism of Cu2O crystals wholly exposed with high-index facets and achieve their shape-controlled synthesis. Based on the aforementioned results, we can uncover the reaction mechanism of CO catalytic oxidation involving different high-index facets, understand the relationship between high-index facet and CO catalytic oxidation performances, and finally find the effective mechanism and pathways for improvement of the CO catalytic oxidation performances of Cu2O catalysts. This project would provide theoretical guidance and experimental results for preparation of Cu2O catalysts with high chemical activity as well as low price. Furthermore, it is of significance in expanding their application in the field of environmental protection.

研究表明：氧化亚铜（Cu2O）晶体中高指数晶面的存在，可以改变其催化氧化CO的反应机理和反应动力学，降低反应活化能，从而提高催化效率。然而，目前已经合成的含有高指数晶面的Cu2O晶体中均同时存在活性低的低指数晶面。迄今为止，完全由高指数晶面组成的高指数晶面Cu2O晶体尚未见文献报道。因此，本项目以获得具有高CO催化氧化性能的高指数晶面Cu2O晶体为目的，拟系统研究高指数晶面Cu2O晶体的液相合成工艺，阐明高指数晶面Cu2O晶体的生长机理，继而实现其可控合成。在此基础上，揭示Cu2O晶体中高指数晶面的调控对CO催化氧化性能的影响规律，明确高指数晶面结构与CO催化氧化性能的相关性，找到有效提高CO催化氧化效率的机制和途径。研究结果将为制备高效可靠且成本低廉的Cu2O催化材料提供理论指导和实验依据，对拓展其在环境保护中的应用具有一定意义。

本项目针对目前用于一氧化碳（CO）催化氧化的Cu2O催化剂通常是由化学活性低的低指数{111}、{100}和{110}晶面组成瓶颈问题，提出制备出完全由高指数晶面组成的Cu2O多面体，改善其催化活性，进而开发高效可靠且成本低廉的Cu2O催化材料。. 本项目所开展的研究内容包括：①开发高指数晶面Cu2O多面体的液相合成工艺，获得高指数晶面Cu2O多面体的生长机理，实现高指数晶面Cu2O多面体的可控合成。②测试高指数晶面Cu2O多面体的CO催化氧化性能，阐明不同高指数晶面的CO催化氧化反应机理和反应动力学，明确高指数晶面结构与CO催化氧化性能的相关性。. 目前，本项目已经系统地总结了具有不同形貌和晶面指数的Cu2O的可控合成策略、生长机制以及催化性能的相关性，并运用Cu2O做模板制备其它种类中空纳米结构。在本项目基础上，项目申请人研究团队对具有特殊微观结构的Cu2O晶体进行了初步的探索性研究。目前，已经成功地实现了对Cu2O纳米结构单元晶面取向的定向调控，制备出了二十六面体的Cu2O介观晶体和金属掺杂型Cu2O介观晶体，从而为进一步扩展Cu2O催化剂的应用提供了更为丰富的实验数据。. 迄今为止，本项目研究团队已经在Nanoscale、Journal of Materials Chemistry A、Chemical Communications和Physical Chemistry Chemical Physics等国际知名期刊上发表SCI收录文章共计12篇。获得已授权国家发明专利1项。依托本项目研究成果，项目负责人孙少东分别获得2015年度陕西省科学技术2等奖（第二完成人）和2015年度陕西省高等学校科学技术1等奖（第二完成人）。获奖名称：溶液相中纳米晶结构调控及其应用。本项目培养已毕业博士和硕士研究生共计3人。