柔性自支撑GO/La改性介孔硅膜的制备及其选择性吸附分离环境水体中磷

Phosphorus is a key factor for eutrophication and algal growth. So, the control of phosphorus is hotspot for environmental research workers. We take advantages of biological template, blend membrane, evaporation-induced self-assembly, and membrane separation technology to prepare flexible free-standing GO/La modified mesoporous silica film for the highly selective adsorption and separation of phosphorus from water environment. The GO mixing can efficiently improve the flexibility of the silica film, at the same time, the synthetic enhancement effects between GO and La can further increase the selective separation efficiency of phosphorus by the film material. The adsorption and separation behaviors for phosphorus, the chemical equilibrium kinetics, thermodynamic properties and the mechanism of mass transfer process during the separation will be deeply investigated. Finally, the model of phosphorus adsorption and separation will be established. This project will provide a new design method and a novel film material for the highly selective separation and purification of phosphorus element.

磷是限制湖泊和水体富营养化及藻类生长的关键因子，因而对磷元素的控制，是环境工作者面临的研究重点，具有极大的社会意义和经济意义。我们基于生物模版技术、共混膜技术、ESIA技术以及膜分离技术的优点，拟提出设计和制备高选择性柔性自支撑GO/La改性介孔硅膜分离磷元素及其分离机理的研究的课题。石墨烯共混可以有效提高介孔硅膜的柔性，此外，GO与La相互作用可以进一步提高膜材料对环境水体中磷元素的选择性分离效果。同时，对膜材料的吸附分离过程热力学、动力学、流体力学以及传质过程机理进行深入研究，并建立相应高效选择性分离磷元素的模型。本项目为水体中磷元素高效选择性分离和提纯提供新型的膜材料和新思路。

工业生产的不断扩张，过量的磷元素排放造成严重的水体富营养化，因而水体除磷是关系生态环境和人类健康的重大工程。吸附法因操作简单、处理效率高、设备费用低等优点是一种高效的除磷方法。自支撑手性液晶介孔硅膜是一种具有独特有序介孔结构的新型膜材料，具有较大的表面积，较好的渗透性并且易于回收性能，是有效吸附磷酸盐极佳的候选材料。.本项目首先以绿色、廉价的纤维素纳米晶为模板，六水合硝酸镧为镧源、正硅酸四甲酯为硅源，结合蒸发诱导自组装法、模板法、后接枝法以及乙醇蒸发法成功制备了一系列高磷酸盐吸附性能和机械性能的La/GO改性自支撑手性液晶介孔硅膜。深入研究了合成策略对吸附剂的介孔结构形貌和性能的影响关系，探索了复合吸附剂微观结构、组分对磷的吸附性能间的构效关系，重点研究了膜材料的吸附分离过程热力学、动力学以及传质过程机制，深入研究了有序介孔结构的新型膜材料高效选择性分离磷元素的机理，该膜在真实水体中磷的吸附处理全达97%以上。改性膜的成功制备解决了活性La元素的有效固定、大介孔结构的可控合成、硅膜机械性能、柔性和亲水性增强、磷吸附容量和选择性的大幅度提升和膜易分离回收等科学问题。其次，以二氧化硅气凝胶、碳气凝胶和再生纤维素气凝胶为La固定载体，成功制取了三种新型的易于回收、高选择性和低成本的La基气凝胶吸附剂，重点研究气凝胶对磷酸根的吸附性能、选择吸附能力、再生性能、吸附机理和实际应用能力。接着，探索了Zr掺杂对磷酸盐吸附性能的影响，制取了一种新型Zr(OH)4-PVDF复合膜材料，磷吸附性能研究发现该膜具有优异的除磷性能、快速的除磷动力学、良好的重复使用性和最低的Zr泄漏风险。最后，基于水体污染的复杂性，构建了一系列三元硫化物（CdIn2S4和ZnIn2S4）基异质结催化剂，实现了水体污染物的高效去除，净化了水体环境，重点研究催化活性增强机制。总之，本项目为水体中磷元素高效选择性分离及提纯和水体污染物的有效去除提供新型的膜材料和催化材料。