铂基双金属催化木质生物质热解气重整制备呋喃类化学品的基础研究

In order to break the limit of production of furans chemicals from carbohydrates in the traditional method in the liquid phase, production of furans chemicals from catalytic upgrading of woody biomass pyrolysis vapor using platinum-based bimetallic catalysts was investigated. Production of furans chemicals from catalytic pyrolysis vapor upgrading of Wood raw biomass, cellulose and hemicellulose, and preparation of platinum-based bimetallic catalysts through structure modification were conducted. The following two scientific questions were focused on: (1) the synergistic effect and catalytic activity in the catalysts between platinum metal, the second metals, the supports and the additives; (2) the yield and selectivity of furans in the catalytic gas-phase upgrading of woody biomass pyrolysis vapor in gas conditions using Pt-based bimetallic catalysts. Through the research, the preparation of Pt-based bimetallic catalysts and control technologies of the catalytic activity, the catalytic gas-phase upgrading mechanism, technologies and products regulation mechanism of woody biomass pyrolysis vapor for preparation of furans chemicals would be obtained. This would provide a reliable theoretical foundation, scientific basis and technical data for preparation of high value chemical products from pyrolysis vapor upgrading of woody biomass.

为了打破传统碳水化合物在液相中催化反应制备呋喃类化学品的限制，本项目主要以木质生生物质及其主要组分纤维素、半纤维素为研究对象，通过铂基双金属催化剂的制备、结构修饰与表征和木质生物质热解气气相催化重整制备呋喃类化学品等试验，着重研究以下2个科学问题：铂基双金属催化剂中金属铂、第二组分金属、载体和助剂之间的协同作用与催化活性问题；气态条件下，铂基双金属催化木质生物质热解气气相重整制备呋喃类化学品产物的转化率与选择性问题。通过研究，获得铂基双金属催化剂的制备及其催化活性调控技术，木质生物质热解气气相重整制备呋喃类化学品的催化机理、工艺技术和产物调控机制，为木质生物质热解气相重整制备高价值化学品提供可靠的理论基础、科学依据和技术数据。

呋喃主要作为化学合成原料，用以制备四氢呋喃、吡咯、噻吩、药物，除草剂、稳定剂、洗涤剂等。尤其是糠醛一种直接源于半纤维素的重要平台化合物，它不仅可作为工业合成原料和溶剂，而且还可以转化为多种C4~C5的高值化学品。但目前呋喃的生产存在产率低、环境污染严重，且需要高温、高压等工艺限制。因此，本项目以制备高产率的呋喃为目标，开发高活性的Pt双功能催化剂，通过铂基双金属催化剂的制备、结构修饰与表征和木质生物质热解气气相催化重整制备呋喃类化学品等试验，着重研究了铂基双金属催化剂中金属铂、第二组分金属、载体和助剂之间的协同作用与催化活性问题和气态条件下，铂基双金属催化木质生物质热解气气相重整制备呋喃类化学品产物的转化率与选择性问题，并采用物理、化学和仪器分析方法进行了较深入的分析表征。通过研究，取得了以下的重要研究成果：（1）构建了基于全二维气相色谱-质谱联用仪的生物质热解气及其催化重整产物在线检测分析新方法；（2）基于TG-MS和Py-GC*GC/MS法获得了基于模型物木聚糖的热解机理及其Pt单金属催化重整规律、铂基双金属催化剂催化木质生物质热解气气相重整制备呋喃类化学品的催化机理；（3）铂基双金属催化剂催化木质生物质热解气气相重整制备呋喃类化学品的工艺技术优化和产物性能调控；（4）Pt基双金属催化剂催化生物质热解制备富烃燃料的技术及其性能调控。通过研究，获得了Pt基双功能催化剂的制备和性能调控技术，获得了Pt基催化剂催化木质生物质热解制备呋喃化学品的制备工艺、调控机制和催化机理，获得了产率和MF选择性高于60%和45%的呋喃化学品，为后期的羟醛缩合-加氢-加氢脱氧反应获得多环烷烃燃料和为生物质催化重整定向制备高附加值化学品提供基础数据和理论依据。.本项目共发表论文36篇，其中SCI和EI论文27篇，授权发明专利2项，获得省部级奖1项，制定国家标准2项，已培养硕士3人，正在培养博士生1人、硕士生3人，获聘“闽江学者”特聘教授、厦门大学南强重点岗位教授1人，高级实验师晋升1人，获建1个国家级平台（国地联合）、2个省部级科技创新平台，1个省级科技创新团队，1个一级学科硕士点以及1个本科专业。