基于单分子探针电学测量的真菌毒素超灵敏检测方法研究

The detection of mycotoxins has received more and more attentions in food safety because of their high toxicity and carcinogenicity. The development of new technique for mycotoxins detection with high sensitivity and selectivity is of great significance for monitoring mycotoxins contamination in food and reducing losses. With the development of chemical analysis and characterization technology towards the single-molecule level, single-molecule technique has gradually become one of the main technical pathways to realize ultrasensitive detection. However, food analysis based on single-molecule technique, especially the single-molecule electrical measurement has not yet been established. In this project, single-molecule electrical technique together with molecular probes will be induced into food safety to overcome the technical challenges of mycotoxins detections. The probing molecules which could bind mycotoxins specifically would be prepared through the design and screening of their structures. A novel sensing system based on single-molecule electrical signal would be constructed upon the interaction between mycotoxins and probing molecule. The dynamic signals outputted by single molecular sensors are expected to discriminate multi-mycotoxins. This project will provide the first demonstration of ultrasensitive food analysis technology based on single-molecule electrical measurement of molecular probes, which offers a unique platform for future food analysis and rapid detection.

真菌毒素因其极强的毒性与致癌性而成为国内外食品安全领域关注的焦点。发展超灵敏高特异的检测方法对于监测粮食中真菌毒素污染状况，保障食品安全降低损失具有重要意义。随着化学分析与表征技术进入单分子层次，单分子分析法成为实现超灵敏检测的主要技术途径之一。然而目前基于单分子技术特别是单分子电学测量技术的食品检验学研究方法尚未建立。本项目拟跨学科融合食品安全、分子探针设计与单分子电学测量技术，针对真菌毒素检测的核心技术挑战设计并筛选特异性分子探针，发展基于单分子探针电学测量的高灵敏度分析方法，实现真菌毒素的超灵敏检测。通过真菌毒素与探针相互作用所产生的单分子电学信号构建传感体系，利用该信号超高的分辨率与动态二维特性建立真菌毒素的单分子检测新方法并解析传感机制。该项目的确立与完成将首次建立基于单分子探针电学测量技术的食品检验学方法，为食品检验学及快速检测等交叉学科的发展提供一个独特且极具前景的研究平台。

发展超灵敏高特异的风险因子检测方法对于保障食品质量与安全、降低经济损失具有重要意义。单分子分析是实现超灵敏检测的主要途径之一。然而目前基于单分子电学测量技术的食品检验学方法尚未建立。本项目跨学科融合食品安全、分子探针设计与单分子电学测量技术，以毒素等食品安全风险因子的检测为载体，设计并筛选探针，通过待测物与探针相互作用所产生的单分子电学信号构建传感体系，解析传感机制。促进食品检验学及快速检测等交叉学科的发展，为建立基于单分子探针电学测量技术的食品检验学方法提供基础。. 本项目在实施期间，针对上述问题开展了以下工作：运用有机化学手段，成功制备了系列共轭单分子探针并对探针及其中间体进行了结构表征；系统研究了不同系列探针的谱学性质，相互作用特性，独立传感性能及成结性能；研究了探针分子结构对成结和电导的影响、探究了单分子电学测量传感体系中的一些基础问题；探索了单分子电学测量技术在食品安全中的应用。取得的重要成果包括：系统设计、制备并考察了芘、苝、噻吩、吡啶、对苯乙炔撑、联苯等多种母体的共轭分子探针及其成结性能，成功获取了共轭分子探针在裂结装置中的单分子电导信号，并进行了一定的分析和归属，促进了共轭分子探针和单分子电子学两领域的结合；通过STM-BJ和MC-BJ技术构建了有机污染物、重金属等超灵敏检测体系，检测限低至aM量级，为利用单分子技术进行食品安全超灵敏检测开辟了一条新的途径；明确了共轭程度、锚定基团、热电响应、量子干涉效应等因素对单分子传感的影响；借助共轭分子探针，利用诱导聚集机制、指示剂竞争检测机制、聚电解质诱导组装机制、主客体作用机制，建立了毒素、重金属、农兽药、非法添加等多类别食品安全风险因子及功能因子的快速检测方法。. 资助期间，项目团队共发表SCI研究论文39篇，参加国内学术会议4次。其中一些工作发表在Angew. Chem.，Anal. Chem., ACS Sens.，ACS Sustain.Chem. Eng.等杂志上。培养博士生2人，硕士生18人，毕业6人，4人获国家奖学金。申请国家发明专利4件，授权1件，项目开发的探针材料在分析仪器与检测公司进行了应用转化。