瞬态光场在亚周期尺度的操控研究

The birth of ultrafast optical pulse has largely promoted the interdisciplinary research involving many fundamental fields like physics, chemistry, and information. In recent years, with the generation of few-cycle intense pulses, people are able not only to study and control chemical reactions at atomic level, but also to observe and manipulate electronic dynamics at sub-atomic scale. This has greatly enriched our understanding of nature and abilities to utilize it. Further quest for ultrafast process requires the capability of shaping the light transient at subcycle level to steer the electronic motion in microcosm like atoms, molecules and clusters, and to study the fundamental questions like harmonic emission, electronic correlation and so on. It is for this demanding purpose that we propose our research project, aiming at establishing a system of theories and methods to effectively synthesize and manipulate the light transient at subcycle level. Challenging experimental problems like generation and chirp compensation of supercontinuum of several octaves as well as phase locking of the spectral components are to be resolved, based on which a new route to synthesizing the waveform-controlled light transient will be developed. Such extreme form of light will be measured with a newly designed method and studied on its complex spatial-temporal characteristics. Novel phenomenon and mechanisms arising from interactions between light transient and matter will also be investigated through ab initio numerical simulations to facilitate the experimental synthesis of subcycle waveform. This research will greatly benefit the development of relevant fields.

超快光脉冲的产生促进了物理、化学、信息等基础领域的交叉研究。近年来，随着周期量级强激光脉冲的产生，人们不仅可以从原子水平上研究和控制化学反应，而且正将这种研究和操控延伸到原子内部的电子动力学过程，从更根本层次上丰富人们对自然本质的认识和利用。这一趋势的进一步发展需要在亚周期的时间尺度上灵活操控瞬态光电场来有效驱动原子、分子和团簇等微观系统中的电子行为，研究微观体系中谐波辐射和多电子相关等重要课题。本项目从这一研究需求出发，旨在建立一套有效合成和操控亚周期尺度内瞬态光场波形的理论和方法，解决多个倍频程的高能量相干超连续谱产生、宽带色散补偿与相位锁定等关键实验问题；在此基础上发展一种合成波形可控的瞬态光场的新途径，并对光场相关参数进行测量和表征，研究这种极端光场的时空新特性，同时通过数值模拟探索其与物质相互作用而产生的新现象、新机理，为瞬态光场的合成提供依据，从而推动相关领域的发展。

近年来，随着周期量级强激光脉冲的产生与应用研究，人们不仅可以从原子水平上研究和控制物质，而且可以操控原子内部的电子动力学过程。进一步的发展对超快强激光技术提出了更高的要求，如更大的单脉冲能量、更宽广的光谱、更高的脉冲对比度以及相干光场的合成等。本项目"瞬态光场在亚周期尺度的操控研究"正是在这一背景下开展的。本研究中，我们首先研究了多个倍频程的高能量宽带超连续谱的产生。为此研究设计了基于脉冲分割的脉冲压缩方案，大大提高了周期量级超快脉冲的能量；同时设计并搭建了多台光参量放大器，光谱可调谐范围覆盖从近红外到中红外范围，为相干光场的合成提供了足够的波段。进一步，研究了脉冲光场的相干合成，将窄光谱的脉冲耦合到充惰性气体空心光纤中，经过长距离的非线性传输得到超连续谱，覆盖了普通玻璃材料的正常与反常色散区，然后将这两个色散区的光谱分开后分别压缩再进行相干合成，可以实现亚周期尺度的光场操控。此外，研究了激光脉冲与物质的相互作用，着重探索了利用光脉冲与预排列分子气体相互作用实现激光脉冲光谱调谐与展宽的特性，为相干光场的合成提供新的解决方案。在脉冲对比度的提高方面，提出了利用光参量放大器级联倍频晶体、受激Raman频移和基于交叉偏振波产生等方案提高对比度的方法。本课题以中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室为承担单位，坚持实验与理论紧密结合、充分利用现有资源与经费，着重瞄准国际前沿问题进行创新性的研究。经过研究团队成员不懈努力，在上述研究方面取得了多项研究成果，完成了计划任务。课题自立项以来，共发表SCI论文20余篇（均已致谢本项目基金），其中在Phys. Rev. A、Opt. Express、J. Opt. Soc. Am. B、Appl. Phys. B等本领域中较有影响力的期刊上发表SCI论文近10篇。新申请发明专利1项，培养研究生3名（1名已获硕士学位）。总体说来，本项目进展顺利，完成了原定研究内容，并达到了预期研究目标。