介孔二氧化硅/石墨烯三明治层状材料与贵金属纳米簇构建多功能免疫传感器

The appearance of novel nanomaterials provide great opportunities for development of versatile immunosensors with high sensitivity. In this project, we will synthesize mesoporous silica/graphene oxide/mesoporous silica (mSiO2/GO/mSiO2), mesoporous silica/graphene/mesoporous silica (mSiO2/G/mSiO2), and fluorescent noble metal nanoclusters (MNCs) with liquid reaction method. The MNCs are incorporated into the pores of mSiO2/G/mSiO2 to prepare nanocomposites mSiO2/G/mSiO2-MNCs. These nanocomposites show high surface area, biocompatibility, good fluorescence and mesoporous structure. The MNCs and nanocomposites mSiO2/G/mSiO2-MNCs can be used to conjugate with antibodies for fabrication of biolabels. Based on these biolabels, versatile immunosensors can be fabricated by using fluorescent, electrochemiluminescense, electrochemical detection methods. These immunosensors can be used for detection of cancer biomarkers with high sensitivity.

新型纳米材料的出现，为发展高灵敏的多功能免疫传感器提供了契机。本文拟采用液相法合成介孔二氧化硅/氧化石墨烯/介孔二氧化硅、介孔二氧化硅/石墨烯/介孔二氧化硅三明治层状材料以及具有荧光性能的贵金属纳米簇（AuNCs, AgNCs等）。通过静电吸附、共价键合等作用，将AuNCs, AgNCs等组装到石墨烯/介孔二氧化硅复合材料中，从而得到比表面积大、生物相容性好、具有荧光特性的介孔二氧化硅/石墨烯/介孔二氧化硅/贵金属纳米簇多功能复合材料。用贵金属纳米簇或其复合材料结合抗体或叶酸分子作为生物探针，介孔二氧化硅/石墨烯/介孔二氧化硅三明治材料作为抗体固定基底，构建高灵敏度、高选择性、快速可靠的可以用于荧光、电致化学发光、电化学等多种检测手段的多功能免疫或细胞传感器，用于癌症标志物或肿瘤细胞的测定，为癌症的的早期检测及治疗提供了有力的手段

石墨烯和贵金属纳米材料具有优良的物理化学性质，可用于开发研制各类传感器件。然而，单一材料的应用无法突破其性能上的限制并满足其在生物传感应用领域的需求。基于不用性质的纳米基元材料之间的恰当复合，可以通过协同作用增强其性能，突破其应用的瓶颈，甚至还可以赋予复合材料一些新的物理化学性能。本项目以石墨烯和贵金属纳米材料及形成的纳米复合物为构筑单元，采用微波辅助、电化学聚合等方法制备了一系列石墨烯基功能复合材料如石墨烯/CuS纳米粒子、石墨烯/Au纳米粒子、石墨烯/聚（三聚氰胺）等；通过化学氧化切割技术，改善石墨烯的物理化学性能，制备了石墨烯量子点，并通过静电组装制备了石墨烯量子点复合材料；采用微波辅助等方法合成了胆酸分子功能化的金纳米团簇复合物。进一步通过各种表征测试手段研究了所制备材料的性能，揭示了复合材料中各组分间的相互影响及协同作用机制。利用制备的功能纳米材料及复合材料的导电性、电催化活性、荧光性能、信号放大及生物相容性等优异的性能，构建了一系列电化学传感平台和光学（紫外-可见和荧光）传感平台，建立了用于肿瘤标志物（如PSA、human IL-6等）、生物小分子及水和食品中有毒有害物质的简便、灵敏和准确的分析检测方法。这些研究成果对于开发新型的光、电化学传感体系以及拓展石墨烯复合材料在生物传感领域中的应用具有非常重要的意义。经过四年的努力，项目达到了预期目标，并取得了系列性的成果。培养硕士研究生5名，发表学术论文13篇（均标注基金资助），其中第一作者或通讯作者SCI论文7篇。参加国际会议2次，国内会议2次，发表会议论文4篇。