金属-有机框架/纤维素多孔复合材料的制备及其对水中污染物去除的研究

Water pollution has become a pressing global concern in the past decades. Treatment of wastewater to attain the purity required for various usages from culture irrigation to drinking water is therefore quite important. Adsorption processes with porous materials (e.g. zeolites, activated carbon, silica gel, metal-organic frameworks (MOFs)) have drawn much attention in this field. Here, we propose a systematic research on the fabrication of porous MOFs/cellulose composites that could be used as the adsorbents of water pollutants with broad capture ability, high uptaking capacity and fast adsorption rate. Through the research, the influence of synthetic conditions on the microstructures, physical properties of MOFs/cellulose composites will be explored. The unclear relationships between the porous structures of composites and adsorption efficiency will be investigated and concluded in details. Also, the interaction mechanism between adsorbents and adsorbates will be explored. The synergistic adsorption effect between MOFs and porous cellulose gels will be illuminated. Finally, a series of porous MOFs/cellulose composites with high adsorption efficiency of water pollutants will be successfully synthesized. The research will provide scientific foundation for the exploration and application of novel promising materials for the development of water purification.

水资源的严重污染对人类的身体健康造成了严重影响，人们迫切需要寻求环境友好、高效的水净化技术对各类污水进行无害化处理。本项目以实现高效吸附水中污染物为目标，构建具有多孔结构的金属-有机框架(MOFs)/纤维素复合材料，通过二者之间的表界面相互作用和协同吸附效果，实现对水中各种污染物的高效吸附和去除。本项目研究重点是解决MOFs材料对污染物吸附范围小且不易回收，以及纤维素多孔材料响应速率慢、吸附容量较低等问题，通过调控复合材料的微观结构和表界面特性，探索复合材料微观结构与污染物之间的相互作用机理，揭示复合材料对污染物的吸附选择和增容的原理，阐明复合材料微观结构与其协同吸附行为之间的构效关系与规律，发展高效吸附去除难降解、低浓度水中污染物的新技术。本项目的实施将有力推动污水净化处理研究科学和技术的发展，为保障环境安全和人类健康具有重要的社会意义，研究成果将具有重要的科学意义和潜在的应用前景。

水资源的污染严重影响了人类的生活和健康，迫切需要开发一种高效的新型环保材料对各类污染物进行无害化处理。本项目围绕环保、高效的研究目标，开展金属-有机框架(MOFs)/纤维素复合材料体系的开发及其水中污染物的去除研究。基于原位合成法，以纤维素材料为载体，原位生长MOFs材料，成功构建具有多孔结构的金属-有机框架/纤维素复合材料体系（钴基MOFs/纤维素多孔气凝胶，锆基MOFs/纤维素多孔气凝胶），通过研究复合材料的关键制备技术（如反应时间、反应浓度和反应温度），探明了材料的结构与制备工艺；通过研究和调控复合材料的微观结构和表界面物理、化学特性，揭示复合材料对污染物的吸附选择和增容的原理，其中锆基MOFs/纤维素多孔材料UiO-66-NH2@CA对Pb2+具有最高的吸附性能，平衡吸附容量为89.40 mg/g，有效去除水中重金属离子，阐明了复合材料微观结构与其协同吸附行为之间的构效关系与规律。同时，钴基MOFs/纤维素复合多孔材料可有效激活过硫酸盐(PMS)，产生具有强氧化性的自由基，实现对罗丹明B(RB)，四环素盐酸盐(TC)和对硝基苯酚(PNP)等有机污染物的降解。混合气凝胶/PMS系统可在1 h内去除约90%的PNP。同时，杂化气凝胶具有优异的pH耐受性。并通过电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获方法阐明了降解有机污染物的机理。为高效吸附去除水中各种污染物研究开拓新思路，提供新方法。.在国家自然科学基金的资助下，四年的研究工作均按照研究计划来开展，并已顺利完成。经过四年的研究，发表SCI刊源论文51篇，中文论文3篇，获授权国家发明专利7项，在本项目的资助下，已培养硕士毕业研究生8名，博士毕业研究生3名。全面完成了所计划研究内容和指标。