长三角生物质燃烧的三维特征解析及对区域霾形成的过程研究

Biomass burning contributes over a half of the global emissions of elemental carbon and organic carbon. The formation of haze in China is often ascribed to anthropogenic emissions, however, the impact of biomass burning (specifically agricultural straw burning) on the formation of haze and photochemical pollution has been relatively less studied. This proposed project aims to illustrate the formation process of haze in the Yangtze River Delta and its surroundings by constructing a high resolution biomass burning emission inventory, online continuous measurement and offline sampling with laboratory analysis, and a two-way coupled meteorology-aerosol model. We will systematically evaluate the impact of the superposition of biomass burning emissions on existing anthropogenic and biogenic emissions on the contribution of fine particle formation, atmospheric oxidants, and regional meteorology/climate. The success of this project will further advance the understanding of characteristics, origin and climatic effects of the complex air pollution in the targeted region and provide scientific basis for decision makers for control and abatement of biomass burning activities.

生物质燃烧可贡献全球元素碳和有机碳排放总量的一半以上。中国霾的形成往往归咎于人为污染排放源，但是对生物质燃烧在特定季节的排放尤其是农田秸秆焚烧对成霾和光化学污染的研究却相对较少。本项目拟以长三角及其周边地区为研究区域，通过构建高分辨率生物质燃烧污染物排放清单、在线高时间分辨率外场观测和离线膜采样化学分析以及气象-大气化学数值模型揭示生物质燃烧的成霾过程，系统探索人为污染源和自然排放源共同存在下生物质燃烧排放源的叠加对细颗粒物生成的贡献及其对大气氧化性和区域气象和气候的影响。本项目的成功实施将有助于进一步理解全球气候变化大背景下的区域复合污染特征、成因及其所导致的气候效应，有利于管理部门针对生物质燃烧造成的空气污染精准施策。

生物质燃烧对大气能见度、新粒子生成、空气质量、人体健康及生态环境系统均有显著影响。本项目基于外场观测、实验室分析及数值模拟揭示了长三角地区的生物质燃烧特征。总体而言，长三角生物质燃烧从2014年至今呈显著下降趋势。大气颗粒物中二次含碳组分的浓度在秋收季节时最高，主要来自邻近的长三角地区的秸秆燃烧活动。基于在线离子色谱开发了同时测量了气态和颗粒态甲酸的在线方法。发现广泛使用的热力学模型极大地低估了甲酸的气固分配，这可能是由于甲酸的有效亨利定律常数偏低，甲酸盐的形成和甲酸与非挥发性金属阳离子的外混所致。通过在长三角区域背景区域对大气中汞的三种主要存在形态（单质汞、颗粒汞、活性汞）的长期观测，发现生物质燃烧与工业排放这一混合源对人为来源汞的贡献占比最高，约为50%。基于活性汞/颗粒汞的比值可以作为区分长程传输贡献及区域贡献的指示参数。.通过观测发现在长程传输过程中，沙尘的异相反应化学与大气环境条件密切相关，相对湿度、温湿阔线及传输路径是主要的影响因子。基于CMAQ数值模型，改进了对起沙和沙尘异相化学的模拟能力，从区域尺度上发现沙尘的复相反应主要发生在北部和东部中国污染排放强度较高的地区。最后在一次东南亚生物质燃烧和戈壁沙尘叠加输送的案例中，发现外来气溶胶的大量输入使得近地面温度出现超过2°C的增温。因此，我们提出了一种“双穹顶”的增温效应机制。边界层上方的生物质燃烧和沙尘气溶胶层通过保留近地表气溶胶反射的辐射，起到了类似双层加热板的作用。之后经过大气环流和热量的再分配，近地表面可以得到一定程度的加热，研究表明大气颗粒物的长程输送可以显著地改变受体区域的区域气象。.截至目前，共发表项目资助的SCI论文10篇。研究成果为上海进博会空气质量保障期间区域秸秆燃烧防控提供了科学依据。人才培养成果包括上海市优秀毕业生，海外博士后基金计划，多次学术会议学生报告优秀奖，中国环境科学学会优秀青年科学家等。