聚焦矢量光束调控金纳米颗粒二次谐波响应的研究

Gold nanoparticles (GNPs) can be used as optical probes and have board applications in bioimaging due to their special features, such as excellent biocompatibility and strong light scattering related to localized surface plasmon resonance. Recently, optical microscopy using second harmonic responses from nanoparticles has been the research frontier in bioimaging field. However, the intensity of second harmonic signal is a bottleneck problem in the development of second harmonic radiation imaging probes based on GNPs. In this project, we propose a new way for enhancing second harmonic responses from GNPs by tailoring focused vector beams. The theory dealing with second harmonic generation of GNPs with special shape and function excited by complex focused beams will be developed. The dependences of second harmonic responses from GNPs with different geometry parameters on the intensity, polarization, phase and field components of focused vector beams will be quantitatively analyzed. Combined with the principle experimental investigations, the method and technique of multiple parameters dynamic modulation based on focused vector beams will be proposed. Then, the localized surface plasmon resonances of GNPs will be optimized to enhance their second harmonic responses. The achievements of this project can provide theoretical proofs and technical support for the development of a novel type of bioimaging probes using second harmonic responses from GNPs and the improvement of image ability of the related optical microscopy.

金纳米颗粒具有良好生物相容性以及与表面等离子体共振有关的强散射等特性，作为生物显微成像的光学探针有广泛的应用前景。近期，基于纳米颗粒二次谐波响应的光学显微术成为生物显微成像领域的一个前沿研究热点，而二次谐波信号强度是目前发展金纳米颗粒二次谐波辐射成像探针的一个瓶颈问题。本项目提出基于聚焦矢量光束的可调控性增强金纳米颗粒二次谐波响应的新途径。发展复杂聚焦光场激发下具有特殊形状及功能的金纳米颗粒二次谐波产生的理论，研究不同结构参数金纳米颗粒的二次谐波响应随聚焦矢量光束强度、偏振、位相分布及焦区场分量的变化规律，结合原理性实验研究，发展基于聚焦矢量光束的多参量动态调控方法和技术，优化金纳米颗粒的局域表面等离子体共振，增强金纳米颗粒的二次谐波响应。本项目的研究成果为发展基于金纳米颗粒二次谐波响应的新型生物成像探针，提升相关光学显微技术的成像能力提供理论依据和技术支撑。

为利用聚焦光场实现对金属纳米颗粒二次谐波响应的调控，本项目系统地研究了金属纳米颗粒分别在不同聚焦光场激发下的二次谐波产生、传感特性以及中心对称材料的二次谐波产生。取得的重要研究结果有：1. 利用Matlab软件构建了一套数值计算平台用以研究金属纳米颗粒在聚焦光场激发下的二次谐波响应。2. 与平面波相比，金纳米球在聚焦线偏振光激发下，其离轴背向二次谐波辐射得到了增强，这是由聚焦线偏振光的矢量特性以及Gouy相移共同作用所引起的。3. 研究了金纳米球、金纳米立方、金纳米棒以及金纳米杯在聚焦线偏振和径向偏振光激发下的二次谐波产生，发现在聚焦线偏振光和聚焦径向偏振光激发下，上述四种金纳米颗粒的二次谐波远场辐射分别以前向模式和背向模式为主。以金纳米球为例，提出了相应的等效电偶极子模型，对两种聚焦光场激发下二次谐波响应特性的差异进行了解释。4. 研究了聚焦三维偏振光对金纳米球二次谐波产生的调控作用。研究结果表明，金纳米球倍频电偶极矩的取向与激发光偏振方向无关，而倍频电四极矩的取向会随着激发光偏振方向的改变而发生变化，通过改变聚焦光场在焦点附近的偏振方向，能够实现对金纳米球二次谐波远场辐射方向的三维全光调控。5. 研究了聚焦光场激发下单个金属纳米粒子的局域表面等离子体共振及传感特性。研究结果表明，与聚焦线偏振光相比，聚焦径向偏振光能够有效提高银纳米粒子光谱中电四极共振峰的相对强度。尽管电四极共振模式的传感灵敏度低于电偶极共振模式，但是更窄的共振线宽导致其传感品质因子远高于电偶极模式。6. 通过改变聚焦物镜的盖玻片像差校正厚度并调节聚焦光场在样品内的激发区域研究了玻璃材料的二次谐波表面响应和体响应。结果表明，在像差校正最优时体二次谐波信号强度达到最强，与聚焦线偏振光相比，聚焦径向偏振光的焦点区域具有更强的纵向电场分量，更有利于表面响应的激发，因此在盖玻片前后表面均出现明显的表面响应。