华北地区不同环境大气中离子介导成核在新粒子生成事件中的作用

New particle formation (NPF) event is a key gas to particle process in the ambient, which is one of the important sources to the secondary aerosols. There are still large uncertainties on the study of the formation mechanism and the climate, air quality effect of NPF event. Especially in North China Plain, although the air quality has been improved in recent years, the changes and effects of NPF event are still unknown. In this work, we will conduct the continuous measurement of particle number size distribution (PNSD, 3-850 nm) and the charged particles and neutral clusters (2-42 nm) at CAMS and SDZ simultaneously, which represented the urban and regional background atmosphere in North China Plain, respectively. In this work we can derive the long-term number size distribution of particle and charged ions and neutral clusters at different environments. This study also aims to characterize the occurrence frequency, formation rate, growth rate and condensation sink of NPF events in different environments based on the resulted calculated by the general aerosol dynamic equations. We also try to reveal the importance of ion mediated nucleation mechanism on NPF event. Based on the long-term dataset, as well as the meteorological factors, precursor gases concentration and submicron particle chemical component, etc., the trends and variations of the PNSD and NPF event in different atmospheric conditions can be analyzed. This study can help to evaluate the climate effect of NPF event.

新粒子生成（New Particle Formation, NPF）是大气中重要的气-粒转化过程，是二次气溶胶的重要来源之一。新粒子的生成机制及其产生的气候和环境效应仍存在很大的不确定性。近年来华北地区大气污染状况虽有改善，但NPF事件的变化和影响还没有得到明确解答。本研究将在华北地区城市站点和上甸子区域大气本底站同步开展长期的气溶胶（3-850 nm）、带电离子和中性分子簇（2-42 nm）的数谱分布观测。将获取北京城区和区域本底站不同环境下气溶胶和带电离子数谱分布的长时间序列。分析代表城市和区域本底环境下NPF事件的发生频率、生成速率、增长速率和凝结汇等参数特征及差异。并结合气溶胶动力学模型，揭示离子介导成核机制在新粒子生成中的作用。基于长期观测资料，结合气象条件、气态前体物浓度和亚微米气溶胶化学组分等资料，分析不同环境下NPF事件的变化特征及原因，为研究其气候效应提供基础和依据。

大气新粒子生成（New Particle Formation, NPF）是大气中重要的气-粒转化过程，也是气溶胶和云凝结核的重要来源，在污染物减排的背景下，NPF对大气细粒子的贡献更为突出。目前，对于NPF的成核和增长机制还不十分明确，尤其是在我国气溶胶和气态污染物浓度较高的城市地区，成核和增长机制十分复杂，为评估NPF的环境和气候效应带来了很大的不确定性。本研究通过在城市和背景站点开展气溶胶数谱分布观测，获得NPF的频率、成核和增长速率等特征参数，并结合化学组分、吸湿特性等数据进行深入的分析。（1）揭示了大气新粒子生成的变化特征，尤其是在新冠疫情的影响下，发现了NOx减排、大气氧化性增强有利于NPF的成核和增长，在不利的气象条件下，NPF的后续增长会导致区域污染过程的发生。（2）通过在北京城市地区的数谱、中性分子簇和带电离子的观测，发现相对污染的城市地区，新粒子生成以中性颗粒物为主，带电离子的介导成核贡献可以忽略不计。（3）基于在临安本底站的长期数谱观测结果分析了数谱和NPF的变化趋势，发现NPF发生频率2013-2016降低，2016之后有所增加，主要是由于大气污染物减排对背景颗粒物核前体物影响，并突出了NPF对大气超细粒子（100 nm以下）数浓度的贡献。该工作揭示了NPF对大气污染物减排的非线性相应。本研究利用先进的观测设备获得气溶胶理化特性高精度、高时间分辨率、不同季节的数据集。从不同的角度、利用不同的研究方法（观测和理论计算），基于气溶胶理化特性外场观测，明晰了NPF的长期变化趋势及其对大气细粒子的重要贡献，深化了对NPF环境和气候效应的认识，为未来我国大气细粒子的精准防控提供了重要的支撑作用。