氧化石墨烯基复合物的合成及在放射性废水处理中的吸附性能

New composite adsorbent GO-FB and GO-CTS were synthesized using graphene oxide (GO) and two natural high-molecular compounds fiber (FB) and chitosan (CTS) as the initial materials. FB and CTS have some excellent properties such as non-toxicity, biogradability and low-cost. The structures and micromorphology of the products were characterized by different measurement methods, such as XRD, EDS, Raman, SEM, TEM, FTIR and XPS. It well known that the contents in the industry wastewater was very complex. Due to the difference between the simulate wastewater and the practical nuclear wastewater from industry effluents, the simulate nuclear wastewater and the practical nuclear industry effulents were investigated as the research objects. The as-synthesized GO-FB and GO-CTS were used to remove and recovery the redioactive nuclides such as uranium and plutonium. The reaction composite mechanism,the adsorption mechanism, and the major affecting factors in the purification progress were studied. This work is aimed to provide alternative treatment technique approach and experiment foundation for the highly-efficient removal and recovery of the main nuclides from nuclear industry effulents and the minimum of the radioactive sludge volume.

采用氧化石墨烯（GO）与两种环境友好的天然高分子材料纤维素（FB）和壳聚糖（CTS）进行接枝复合反应，制备新型氧化石墨烯基复合物GO-FB和GO-CTS，采用XRD、EDS、SEM、TEM、FTIR以及XPS等多种测试手段对复合物结构和微观形貌进行表征，并对其反应复合机理进行研究。鉴于模拟核素溶液与核工业实际生产废水的组分存在很大差别，生产过程中的核废水中核素种类以及杂质组分相对复杂，为了验证自制的GO-FB和GO-CTS对核废水的净化效果，本项目拟选用模拟核废液以及本单位实际生产中排放的不同浓度的核废液作为研究处理对象，将自制的复合吸附剂应用于废水中核素铀钚的去除净化处理和核素回收技术研究，并研究吸附动力学过程及吸附机理，为高效快速地去除核工业废水中的铀钚核素以及放射性泥浆最小化提供更佳技术途径和理论基础。

氧化石墨烯（GO）是一种理想的新型吸附材料，具有高的比表面积大、吸附性能优良以及可安全环保的大规模生产等优点，其表面含有大量羟基、羧基和环氧基等亲水性基团，较易于与其他物质发生复合反应。本项目首先采用Hummers法合成氧化石墨烯（GO），然后分别与天然高分子聚合物壳聚糖（CTS）和α-纤维素（FB）进行复合制得两种复合型吸附剂氧化石墨烯-壳聚糖（GO-CTS）和氧化石墨烯-纤维素（GO-FB）。考察溶液pH、吸附剂投加量、吸附时间、温度以及核素铀钚初始浓度等影响参数对核素去除效果的影响。采用热动力学参数对吸附机理进行初步探索。对于初始浓度为10 mg/L的含铀溶液，GO和GO-CTS吸附剂的最佳吸附条件分别为：pH为4-7和5、投加量为1.0 g/L和1.0 g/L、吸附时间为<1 min和70 min，所达到的最大去铀率分别为99.5%和97.5%。GO-FB吸附剂的最佳吸附条件为：pH为5、投加量为1.0 g/L、吸附时间为70 min，最大去铀率为97.5%。对于初始浓度为30 Bq/L的含钚溶液，GO和GO-CTS吸附剂的最佳吸附条件分别为：pH分别为8和4、投加量分别为0.05 g/L和1 g/L、吸附时间分别为1 min和5 min，所达到的最大去钚率分别为99.5%和95.11%。对于初始浓度为90 Bq/L的含钚溶液，GO-FB的最佳吸附条件为：pH=5、投加量为1 g/L、吸附时间为5 min，所达到的最大去钚率为91%。.GO、GO-CTS和GO-FB吸附铀过程的吸附等温线更符合Freundlich方程, 相关系数分别为0.9652、0.9692和0.9762，表明吸附剂对铀的吸附为多分子层吸附，且主要以物理吸附为主。它们的最大吸附量分别为78.13 mg/g和114.94 mg/g和101.01 mg/g。另外，采用准二级动力学模型能很好地描述吸附剂对铀的吸附过程，表明化学吸附过程是吸附动力学的主要控制步骤。由热力学参数计算结果可知，ΔH0均>0，说明铀在吸附剂表面上的吸附是一个吸热过程；而ΔG0均为负值，说明其吸附是一个自发进行的过程将GO-CTS和GO-FB应用于实际核工业废水的吸附处理。结果显示，两种吸附剂均具有优良的核素去除效果，应用前景广阔，为高效快速地去除核工业放射性铀钚废水提供更佳技术途径和实验基础。