针阵列电晕放电-光催化-MnO2耦合净化室内VOCs

Plasma-photocatalysis coupled with MnO2 is a new method for indoor air VOCs purification. However, the foundation of decomposition of indoor VOCs by plasma-photocatalysis coupled with MnO2 is still quite weak. Some theoretical and technological problems are left to be solved, such as the unclear coupling purification mechanisms, the low efficiency of the catalytic purification and the unstable catalyst.In this study, we choose benzene, toluene and formaldehyde as research objects and prepared and characterization analysis of F doped Tricrystalline TiO2 and K+ doped MnO2. And at the same time, the experiment of indoor VOCs removal by plasma-photocatalysis coupled with MnO2 will be carried out. Catalyst modification and carrier optimizing are studied to improve catalytic performance and stability of catalyst.GC is used to clarify the relationship between discharge parameter, air parameter ,catalyst morphology as well as VOCs removal efficiency. In order to clarify the coupling purification mechanism as well as the migration and transformation law of VOCs in couple system ,we will use catalyst characterization analysis , diagnosis of radicals concentrations , distribution of catalyst surface and ionization by optical emission spectrum combined with absorption spectrum.The solution of these key problems could provide theoretical and technical support for innovative development of indoor VOCs removal by plasma-photocatalysis coupled with MnO2.

等离子体-光催化-MnO2耦合是一种室内VOCs净化新方法，结合等离子体快速和催化反应选择性好的特点，具有良好的应用前景。但目前该方法降解室内VOCs的研究基础还相当薄弱，仍有理论和技术问题尚未解决，如耦合净化机制仍不明晰，催化净化效率及催化剂稳定性亟需提高等。本项目以苯、甲苯、甲醛为研究对象，制备F离子掺杂三相混晶TiO2和K+掺杂MnO2为催化剂并表征分析，同时将开展等离子体-光催化-MnO2协同降解室内VOCs研究。通过研究催化剂改性及载体优化提高催化性能和稳定性，利用气相色谱研究放电参数、空气参数、催化剂微观形貌等对VOCs去除效率的关系，结合催化剂表征分析，发射光谱和吸收光谱诊断催化剂表面及电离区自由基浓度及分布，探究VOCs在耦合体系中迁移、转化规律，阐明协同净化机理。这些关键问题的解决，能够为等离子-光催化-MnO2协同技术降解室内VOCs的创新发展提供理和技术支持。

挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds, VOCs）是室内重要的气态污染物之一，严重威胁人们的身体健康。本项目执行期间，开发出两种高效、稳定的催化剂材料，结合直流针阵列电晕放电，形成等离子体光催化耦合，以及协同MnO2构建三相耦合净化体系，该体系能够高效降低室内典型VOCs气态污染物，同时通过多参数优化掌握其去除规律，利用多种表征分析手段明晰了协同净化机理，有望发展为一种无二次污染且高效的室内VOCs净化技术。..得到结论如下：..1，分析自由基产量随不同放电参数的变化规律，兼顾自由基产量、产率及放电稳定性，得到了利用针板直流电晕放电产生的OH、O自由基进行污染气体去除的优化参数。.2，采用水热法合成了新型光催化材料，提高了光催化深度氧化过程中光生载流子的分离和转移效率。基于原位红外光谱的结果，捕获了一系列不同氧化阶段的中间体，包括醇、醛和酸，有力地支持了所提出的气固界面光活性机制，这有利于理解整个反应过程，为消除室内空气污染开辟新的途径。.3，与等离子体技术复合后，MnO2催化剂的加入提高了降解VOCs的产物中CO2选择性及矿化度，同时还显著降低了产物中CO选择性。此外，放电产生的NO2和O3去除率均可达90%以上，显著降低了它们在终产物中的含量。有效解决了放电过程中二次污染的问题。.4，构建多项耦合净化体系对室内VOCs 进行去除研究。多相催化体系中，VOCs去除效率也随放电功率增加而增大，随相对湿度增大而先增加后减小。OH自由基在催化氧化过程中起主导作用。三种催化方式中，NTP-光催化-MnO2催化效果最佳，且优于NTP-TiO2与NTP-MnO2之和，即存在“1+1>2”协同催化效应。..本项目将低温等离子体快速反应和催化反应选择性好的特点相结合，可显著提升能量效率，减少副产物，提高完全氧化程度，具有良好的应用前景。