金属整体负载的六铝酸盐催化剂的原位制备及甲烷燃烧性能研究

随着环境保护意识的不断增强及对能源效率的逐渐重视，甲烷催化燃烧以其环保、节能、安全稳定等优点而受到研究者的广泛关注。合金整体载体负载六铝酸盐氧化物催化剂对此反应有很多优点，但合金载体及其负载的活性氧化物的物性间有很大差异，如脆性、弹性和热膨胀系数均显著不同。整体催化剂的活性层-过渡层-合金载体间结构适配性及其制约的结构稳定性问题是十分重要的，决定该催化剂的成功应用。本项目研究合金载体负载氧化物的适宜界面条件和优化复合结构，研究催化剂原位均匀性制备条件并以晶界、界面及构成材料的物性为基础构造体系稳定性的理论模型。研究结果为解决该催化剂体系存在的活性层剥落问题提供理论依据，为拓宽该催化剂的使用工况提供指导。合金负载六铝酸盐氧化物是新材料体系，原位负载六铝酸盐是新制备方法，其认识在催化反应器、无机膜、燃料电池、金属热障层等方面有重要应用价值。

金属整体式催化剂的粘附稳定性能是目前影响其工业应用的关键因素，其粘附稳定性能的提升是目前的一大技术难题。项目以甲烷催化燃烧为应用目标，以FeCrAl合金片表面涂覆的Al2O3过渡层为基体并提供铝源，将高温稳定的镧锰六铝酸盐（LaMn-hexaaluminate,简写LHA）颗粒引入Al2O3过渡层中，用静态碱络合法制备了LHA在Al2O3过渡层中原位生长的复合过渡层LHA-Al2O3。其中嵌入的LHA类似钉子，将FeCrAl载体、Al2O3过渡层和LHA活性层锚接起来，从而在保障甲烷催化燃烧活性的同时，有效提高金属整体式催化剂的粘附稳定性能。项目首先制备了LHA-Al2O3复合过渡层，并采用TEM，SEM，XRD，EDS等表征方法对复合过渡层的结构和形貌进行了表征；考察了pH值、焙烧温度、晶化时间、沉淀络合剂等因素对复合过渡层的结构和形貌的影响；对不同条件下制备的LHA-Al2O3/FeCrAl进行了抗机械冲击和抗热冲击性能研究，测试其粘附稳定性；对LHA-Al2O3/FeCrAl进行了活性LHA层涂覆，并考察了其甲烷催化燃烧活性，以及抗机械冲击与抗热冲击性能；提出了一种Al2O3层中LHA原位生长机理。