铁性氧化物异质界面的超高分辨显微结构及其界面诱导新功能效应的研究

。.Perovskite-based ferroic oxide heteroepitaxy shows exotic properties and great potentials in a wide range of applications due to the interface reconstruction of charge, spin and orbitals, and their interactions with the crystal lattice. The interfaces at an atomic scale play an important role in the performance. The objective of this project is to investigate the sub-angstrom -level interfaces of oxide heteroepitaxy grown on various substrates with different orientations of (110) and (111) etc, including insulator oxide /multiferroic films, non-ferromagnetic thin films/non-ferroelectric films , as well as anti-ferromagnetic/anti-ferroelectric thin films, by means of aberration corrected high resolution transmission electron microscopy and high resolution electron energy loss spectroscopy in combination with first principles calculations. It is expected that the atomic and electronic structure at the hetero interfaces will be resolved. The locations of all the atomic species and measurement of their positions will be obtained with a precision of a few picometers.The oxygen octahedral rotations and tilts can be investigated. The oxygen vacancies at the interfaces can be observed and quantified. The changes of the valence states of metallic cations at the interfaces will be detected and quantified.It is also believed that the information about the chemical phase separation, defect formation and orbital hybridization at the interfaces can be collected.On these basis the relationships between the local physical properties and the microstructures will be established. The intrinsic nature of the interface layer will be interpreted and the span from the structure to the property at an atomic scale could be achieved.These results may not only be helpful to clarify the controversy over the interfacial effect of oxide heterostructures and its mechanism, and deepen our understanding of basic questions in functional oxide fields, but also provide structural information and scientific data for the further optimization of the development and design of micro-nano electronics,spintronics, orbitronics and Mottronics devices based on oxides.

铁性过渡族金属氧化物异质界面由于电荷、自旋、轨道等参量的重构以及与晶体点阵的交互作用，使界面呈现出奇异的性能和崭新的物理现象，极大地拓宽了电子学领域的应用范畴。原子尺度的界面结构对其功效起着至关重要的影响。本项目拟在成功制备外延氧化物异质结的基础上，通过像差校正透射电子显微术、高分辨电子能量损失谱以及与第一原理计算的有机结合，研究生长在不同取向以及不同衬底上的异质外延体系在亚埃尺度下的界面原子和电子结构。通过考察界面氧空位分布、金属阳离子亚埃尺度位移、氧八面体的旋转和倾转、化学相分离、轨道杂化和界面阳离子价态变化等微结构特征，解析界面奇异现象背后的物理本质,实现原子尺度从结构到性能的跨越。项目的完成不但有助于澄清氧化物异质界面的界面效应及其作用机理，加深对铁性序参量调控界面性质及其交互作用的理解，而且为设计和研发基于氧化物的微纳、自旋、轨道以及莫特电子器件提供原子尺度的结构基础和科学依据。

铁性过渡族金属氧化物异质界面处由于电荷、自旋、轨道等参量的重构以及与晶体点阵的交互作用，呈现出不同于材料本征的磁、电、光等特性，极大地拓宽了电子学领域的应用范畴。深入认识界面处原子及电子结构对理解异质界面带来的奇异性能和物理现象起着至关重要的作用。本项目在成功制备外延氧化物异质结的基础上，通过像差校正透射电子显微术、高分辨电子能量损失谱以及与第一原理及相场模拟计算的有机结合，从原子尺度解析了若干异质外延体系中同质界面与异质界面的原子、电子结构，解析了界面因素带来的材料特性背后的物理本质。项目运行期间，利用具有原子尺度分辨能力的像差校正电子显微术，不仅发现通量全闭合畴结构及其新奇的原子构型图谱，而且观察到由顺时针和逆时针闭合结构交替排列所构成的大尺度周期性阵列。在此基础上，他们揭示了周期性闭合结构的形成规律；推导出闭合结构核心处超大的应变梯度以及整个闭合结构中巨大的长程弹性应变梯度；计算出闭合结构核心处目前最高量级弯电常数(Science 2015)。该项工作改变了之前探求通量闭合铁电畴结构的研究思路，进一步完善了通过失配应变调制铁电材料畴结构和物理特性的重要性和有效性，解决了铁电领域畴壁组态方面数十年来悬而未决的重大基础科学问题，为与铁磁材料类比的结构特性增添了新的实质性内容。在此基础上，通过调控三维应变状态，可控制备出二维有序排列的通量全闭合阵列，并通过相场模拟构建了可以预测二维有序排列的全闭合阵列存在条件的相图(Nano Letters, 2017)。此外，项目执行期间利用高通量脉冲激光沉积技术，通过调控异质界面位错的柏氏矢量，成功构筑出具有巨大线性应变梯度、超低弹性能以及特殊物理特性的功能氧化物纳米结构(Nature Communications 2017)。该项工作表明位错是可用来有效调控材料物理特性的新组元，同时提供了如何利用位错的特性构筑具有连续带隙变化的梯度功能材料的概念、原理及方法。项目执行期间在包括Science、Nature Communications、Advanced Materials、Nano Letters 等国际知名学术期刊上发表学术论文80余篇。