硫团簇,硅团簇和砷化镓团簇电子输运机理的理论研究

团簇作为未来纳米电子结构电子设备中基本的组成单元，在设计新型的纳米结构与器件中具有重要的应用前景。然而，到目前为止，人们仅对少数Ⅳ主族半导体团簇的电子输运性质进行过一些研究，对非金属团簇和二元化合物Ⅲ-Ⅴ族半导体团簇的电子输运性质研究还未见文献报道。本项目拟对几种典型的团簇S_n，Si_n和Ga_nAs_m，从微观原子尺度出发，在量子力学精度上，对它们的电子输运性质进行详细的理论研究。我们首先利用从头算分子动力学方法模拟得到这些团簇的稳定构型（基态或亚稳态），在此基础上利用第一性原理计算和非平衡格林函数相结合的方法，研究这些团簇的电子输运性质及其机理。本项目为全面了解团簇的电子输运性质，进一步探索以团簇为基本单元的分子器件的电子输运机理，设计具有实用功能的分子器件提供重要的理论依据，同时为利用第一性原理计算方法结合非平衡格林函数方法解决其它开放系统的量子力学问题提供重要参考。

分子电子学是当前国际上最活跃的前沿领域之一，其目标是用单个分子、分子簇代替硅基半导体晶体管等来组装逻辑电路。团簇作为未来纳米结构设备中基本的单元，在设计新型的纳米结构器件中具有重要的应用前景。本项目采用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的方法，对硫团簇，硅团簇和砷化镓团簇的电子输运性质进行了详细的理论研究。.1）对S2团簇与Au(100)面连接体系的电子输运性质进行了研究。主要考虑了S2团簇与Au(100)面相对于输运方向的四种构型，包括：对顶位平行、对顶位垂直、空位-对顶位、空位-空位。结果显示，四种构型均具有较大的电导，I-V曲线显示线性特征，表明S2团簇和金电极之间具有相当强的耦合作用。我们还研究了硫原子链和Au(100)面对顶位平行连接时的输运性质，发现经优化后的所有链均为线性且以链中心对称，硫原子间的键长和原子数的奇偶性相关。原子链的电导随链长的增加以四个原子为周期振荡；在较小的电压下，电导保持四原子周期振荡；随着电压的增大，电导表现出越来越明显的奇偶振荡特征。.2）与1）类似，对Si2团簇和Si原子链的电子输运性质进行了研究。结果显示，硅的四种结点构型也具有较好的电子输运性质。结果显示，随着外电压的增大，对顶位平行结点的电导变化较明显，I-V曲线表现出非线性关系特征；空位-空位结点的电导几乎不随电压改变，I-V曲线表现出线性关系特征。随着Si原子链的链长增加，其平衡电导以2个原子为周期的振荡。在0~1.2 V电压下，随着电压的增大，原子链的电导而减小，振荡的剧烈程度也减小。.3）对GaAs分子与Au(100)面以顶位对顶位、顶位对空位、空位对顶位、空位对空位等四种不同构型形成的Au-GaAs-Au纳米结点的电子输运性质进行了研究。结果显示，四种构型在两极距离分别为1.389 nm、1.145 nm、1.145 nm、0.861 nm时结构最稳定。四种构型均具有很好的电子输运性质。在-1.2~1.2 V的电压范围内，所有构型的I-V曲线都表现出近线性关系，具有类似金属的电子输运性质。