花岗岩化学风化过程中Li同位素组成的变化规律与机理研究

As Lithium isotopes (7Li and 6Li) fractionate significantly during rock weathering process, and δ7Li value is independent of biomass uptake, they are becoming an important geochemistry tool in continent weathering studies. However, the controlling mechanism of primary mineral dissolution, secondary mineral formation, and mineral-fluid adsorption-desorption processes on Li isotope fractionation are unclear. The field work in Li isotope behavior during different silicate minerals dominated weathering stages is seldom reported. Therefore, Li isotopes application in surface geochemistry research is limited. In this study, we focus on unabridged weathering profiles of granite, a typical silicate rock type. Li isotope geochemical features of bulk sample, dominated primary and secondary minerals, and profile solution, combined with dilute acid leaching experiment will be studied, to explore the Li isotope fractionation mechanisms in different weathering stages of granite. The achievements will drive the improvements in Li isotope geochemical theory and their implications on continent weathering regime and related elements biogeochemical cycling research.

Li同位素（7Li和6Li）因其在固-液两相分配中发生显著分馏和基本不受生物过程影响的特性，成为大陆岩石化学风化研究中重要的地球化学手段。然而，岩石化学风化过程中原生矿物溶解、次生矿物形成和矿物-流体吸附解吸等过程对Li同位素分馏作用的控制机理目前并不十分清楚，在硅酸盐岩不同矿物主导的风化阶段中，Li同位素的释放和分馏作用研究更为缺乏，限制了该手段在地表地球化学过程研究中的应用。本项目以硅酸盐岩中最具代表性的花岗岩为研究对象，选取发育完整的花岗岩风化壳剖面，对其剖面全样、主要原生和次生矿物、剖面流体样品的元素和Li同位素地球化学特征进行探究，结合实验室稀酸淋溶实验，探讨花岗岩风化对Li同位素的释放机理，阐明花岗岩不同矿物主导风化阶段Li同位素的分馏行为及其控制因素。研究成果将有助于Li同位素地球化学理论的完善，进一步推动其在大陆岩石风化过程和Li及相关元素生物地球化学循环的示踪应用。

Li同位素体系是大陆岩石化学风化研究中重要的地球化学手段，主要由于7Li和6Li在固液相之间分配时，会发生显著分馏，并且其分馏不受生物活动的影响。这种特性使其对岩石化学风化过程的原生矿物溶解、次生矿物形成和矿物-流体吸附解吸等具有十分重要的指示意义。目前，我们对Li同位素分馏作用的控制机理尚不十分清楚，导致在流域尺度运用锂同位素体系指示风化过程和机制的研究中，还有许多问题难以准确限制，并且，在硅酸盐岩不同矿物主导的风化阶段中，Li同位素的释放和分馏作用研究更为缺乏。本项目瞄准花岗岩风化过程的锂同位素行为及其受控因素进行深入研究，挖掘锂同位素对花岗岩这一上地壳最重要的岩类的风化过程的指示意义。以花岗岩风化壳为研究对象，选取发育完整的花岗岩风化壳剖面，对其剖面全样、主要原生和次生矿物、剖面流体样品的元素和Li同位素地球化学特征进行探究，探讨花岗岩风化对Li同位素的释放机理，阐明花岗岩不同矿物主导风化阶段Li同位素的分馏行为及其控制因素。总的来说，取得如下认识，花岗岩风化过程中，锂的含量和锂同位素行为主要受控于风化阶段的控制，也就是说，从风化初期到末期，不同阶段有不同矿物主导风化，这些矿物的锂含量和同位素组成是决定锂同位素行为的初始因素，不同原生和次生矿物之间的锂同位素分馏系数，决定着风化产物的锂同位素组成，同时控制进入液相溶解质的锂同位素组成，这些发现将有助于河流流域尺度锂同位素对风化的指示认识的提升。研究成果将有助于Li同位素地球化学理论的完善，进一步推动其在大陆岩石风化过程和Li及相关元素生物地球化学循环的示踪应用。