化学修饰对于拓扑态调控的理论研究

Topological state, as a new quantum state, has become a hot research topic in the field of material science around the world. Different to traditional surface state, topological state is determined by its bulk electronic structures. Since topological state is robust against the environmental variation, it would have a broad application in the future quantum devices. However, there are still some key factors hindering its development. How to effectively manipulate the topological states? How to realize and utilize the theoretically predicted novel quantum phenomena in the experiments? In this project, we extend the concept of topological state to the field of surface chemistry. By using first principles calculations for surface chemical modification, we will study the chemical manipulation mechanism for topological state, and the realization mechanism for its related novel quantum phenomena. Meanwhile, by studying the manipulation mechanism of topological state for surface chemical reaction and catalysis, we will design the high efficient topological catalysis materials.

拓扑态作为一种新颖的量子物质态近些年来已成为国内外材料科学研究领域的一个重要课题。不同于传统的表面态，拓扑态是由体态的拓扑电子结构所决定的。它不会因为环境的改变而消失，因此其在未来量子器件中将会有着广阔的应用前景。然而目前制约该领域发展的关键仍在于如何有效的调控这些拓扑态，使得理论预言的各种新颖量子现象更易于实验观测和利用。在本项目中，我们将拓扑态概念扩展到表面化学领域，拟采用第一性原理计算的方法通过化学修饰来深入研究拓扑态的化学调控机制，探索如何实现对拓扑态相关新颖量子现象的有效调控。同时研究其对于表面化学反应及催化性能的调控机理，借此设计出高性能的拓扑催化材料。

在本项目中，结合第一性原理计算和模型计算，我们系统地研究了化学修饰下不同拓扑态的形成机制和调控机理，为进一步探索拓扑态中的新颖量子现象和设计基于拓扑态的新颖量子器提供了更多的思路和理论支持。本项目取得的主要成果包括：（1）通过表面化学修饰的方法，利用半导体表面为模板，组装出具有特殊晶格对称性的二维金属原子超晶格点阵，并在这一特殊的表面二维体系中实现了二维大带隙拓扑绝缘体和一维大带宽漏斗费米子的特性。这种表面化学修饰的设计方案为实现各种理论上所预测的二维点阵中独特的拓扑电子态提供了一种更为便捷的途径，也更有利于二维拓扑电子器件的设计与加工。（2）从原子轨道，晶格构型和自旋轨道耦合三个角度出发，归纳总结了表面化学修饰下的二维拓扑材料和分子晶体二维拓扑材料的实现方案，为拓扑材料的理论设计提供了更为丰富的理论指导，也为实验上寻找更多性能优异的拓扑材料开辟了新的研究方向。（3）发展了第一性原理接口的模拟外场的计算程序，借助外场调控研究了自旋涨落和光激发对于拓扑材料性能的影响，观察到自旋涨落诱导下超导转变区的线性磁阻和光致的结构相变，揭示了原子结构和电子结构对外场调控的独特响应机制。