水滑石基发光薄膜的多分子逻辑门制备及其应用研究

This project focuses on the construction of multicomponent fluorescence thin films based on layered double hydroxides (LDHs) as a host and multifluorescence molecules as guests. The detailed research includes three parts: (a) fabrication of multicomponent fluorescence thin films. The multifluorescence molecules are alternately assembled on the LDH nanosheets by combining various methods; (b) study on the fluorescence properties of the films. The geometry structure, band gap and energy, as well as interaction mechanism of host-guest and guest-guest is deeply clarified, so as to obtain the thin films with outstanding fluorescence performance and highly efficient fluorescence resonance energy transfer; (c) construction of the logic gate. The logic gates are operated by utilizing fluorescence components and/or excite light wavelengths as input signals and fluorescence intensity, efficiency, wavelength and shift etc. as output signals, for the purpose of realizing the practice application of a series of novel logic gate materials in the field of integrated logic circuits, and analyses and detections for the multi-analytes and complex environment.

本项目提出以层状双羟基复合金属氢氧化物（LDHs）剥离的纳米片为主体，多荧光分子为客体，构筑LDH基多组分荧光薄膜材料。以薄膜材料在逻辑门方面的应用为目标，强化薄膜材料的发光性能，提高其能量转移效率。深入分析该类多组分荧光材料的几何结构、能带/能级特征、相互作用机理（主客体、客客体），以期得到具有实际应用潜力的新型荧光输出信号的逻辑材料。围绕LDH基多组分荧光材料的分子逻辑门的回路构筑、复杂环境分析、多组分底物检测的应用展开研究。通过解决此类发光薄膜材料的可控组装、光学开关性能及多组分荧光逻辑门操作中的关键科学问题，构筑具有特色的研究体系，实现系列逻辑材料的结构创新和实际应用。

构造具有计算能力的多分子逻辑体系，需要把简单的逻辑门合理地集合起来组成更高层次的相对复杂的逻辑回路，让多分子逻辑门有效地结合在一起，能像电子逻辑门之间那样有效地“沟通”，以便执行更复杂的处理过程。因此，构筑基于多分子逻辑体系的逻辑门至关重要。本项目以荷负电的LDHs纳米片为主体，多荧光分子为客体，构筑了系列具有显著发光能力和高效能量转移特性的复合超分子结构材料，揭示了其超分子结构与荧光特性之间的关系，探讨了荧光分子自身的发光机理及分子间的能量转移过程。设计了多荧光分子共组装的超分子结构材料，明确了结构与逻辑操作之间的科学本质关系。获得了系列以荧光信号为输出的多组分荧光超分子逻辑门器件。从数字逻辑角度解释光能量转移、光信号传递、放大过程，推动了多组分分子逻辑器件在信息处理、复杂环境监测、多底物分析系统的应用。在此基础上，进行了扩展研究，将长寿命的三线态发光组分也作为化学逻辑单元的探索，与单线态荧光发光逻辑单元相比，三线态具有更广阔的发展空间及应用价值。以该项目为依托，项目申请人以第一作者和通讯联系人在Adv. Funct. Mater., Adv. Opt. Mater., Nano Research, Nanoscale, Solar RRL, Chem. Commun.，Lagmuir，J. Mater. Chem. C，J. Phys. Chem. C，Sensor. Actuat. B等杂志发表SCI收录论文17篇，其中以通讯作者发表SCI收录论文11篇；授权国际发明专利1项，授权国家发明专利2项；发表会议论文2篇。证明了我们所提出的设想是合理及可行的。