金属纳米颗粒表面光热转化以及能量传递的超快光谱研究

In recent years, the surface plasmon resonance of metal nanostructures has attracted attention due to its unique optical, electrical, thermal and catalytic properties. In particular, it is possible to control the catalytic reaction and solar energy harvest, by exciting the hot electron on the surface of the nanostructure to modulate the electronic excitation and energy transportation on the surface. A deep understanding of the ultrafast molecular dynamics with hot electrons interaction and energy distribution on the surface of metal nanostructures will provide the necessary theoretical and experimental basis for scientists to design various medical or energy used nanoparticle agents and photocatalytic materials. This project intends to develop ultrafast laser spectroscopy, which can be used to study the surface electronic excitation, photothermal conversion and heat transfer of metal nanoparticles at molecular level with the detection of the real time influence of various photo-generated hot electrons and energy transfer on the molecular spectrum of the surface. Such fundamental studies could help scientists to understand the surface of metal nanoparticles relaxation of thermal electrons, energy transfer, and heat diffusion pathways and mechanisms.

近些年来，金属纳米结构表面等离子共振由其独特的光学，电学，热学以及催化性质等，吸引了人们越来越多的关注。尤其是通过激发纳米结构表面热电子从而控制电子以及能量在表面的传导通路，使得控制催化反应以及有效的能源利用转化等成为了可能。深入地了解金属纳米结构表面电子激发对表面分子的作用以及能量的超快动力学行为，将会为人们设计各种医用或者能源用纳米转化剂以及光催化材料等提供必要的理论依据和实验基础。本项目拟通过超快光谱技术，利用金属纳米结构表面各种光生热电子以及能量传递对表面分子光谱的实时影响，可以有针对性地研究金属纳米颗粒表面电子激发以及光热转化，经化学键的能量传递动力学行为，进而揭示金属纳米颗粒表面热电子弛豫转移，超快能量转移，以及热量在分子尺度扩散的途径和机理。

金属性纳米结构的表面等离子基元共振效应可以广泛应用于生物检测，能源转化等诸多方面，也是靶向物理治疗的新兴途径。发展可以高效转化近红外光并具有快速热传导能力的医用表面等离子基元材料是目前红外光热治疗的前沿方向。深入地理解金属性纳米结构吸收红外光后的能量转化和传递的动力学行为，将会为工程化应用各类纳米能量转化剂提供设计依据。本课题完成了新型金属性材料等离子基元材料内部光热转化通路光场和材料结构/性质调控以及热量在界面传输的超快研究。课题通过研究两种不同材料的光热转化路径，展现了新型金属性等离子基元材料具有非常快的电子声子耦合并在光热转化应用中具有极大的潜力。本课题以超快研究的光热路径解析为指导，结合分子动力学模拟，通过调控界面分子等能量受体与能量给体等离子基元材料的界面相互作用，证明了氢键、静电作用等在界面热量传递中的重要介导作用，并测定了不同分子和金属性等离子基元纳米材料之间的界面热导率。课题通过分子动力学和超快实验建立等离子基元材料与细胞膜的传热模型，提出了新型材料紊乱细胞膜的“纳米光炽刀”效应，并实现了基于新型等离子基元材料界面光热效应和热传导的广谱快速杀菌，为基于金属性纳米结构的表面等离子基元效应的光热治疗以及热调控提供了实验基础。