基于实时合成水滑石分离固化高放废液技术及机理研究

本项目旨在研究一种新的高放废液分离与固化方法。首先开展水滑石实时合成过程中放射性核素嵌入其晶体结构中的研究，以期借助水滑石的实时合成，达到将高放废液中的放射性核素分离富集的目的；进而开展以嵌入放射性核素的水滑石为前驱体合成尖晶石的研究，以期借助尖晶石的合成，达到对放射性核素实行岩石固化的目的。以SEM/EDS、TEM/EDS为主要研究手段，鉴别、表征水滑石和尖晶石；揭示放射性核素在水滑石及尖晶石形成过程中的嵌入作用规律；查清影响实时合成水滑石分离富集放射性核素及尖晶石固化放射性核素的主要因素及其影响规律；探明嵌入放射性核素的水滑石和尖晶石的抗浸出性能，揭示其浸出机理。本项目研究不仅可以为高放废液中放射性核素分离、固化技术提供创新性学术思想，而且对新型水滑石和尖晶石材料的合成具有重要的理论指导意义。项目研究成果对放射性废物处理技术、材料化学、环境工程等分支学科研究都具有重要的借鉴意义。

随着世界核能事业的飞速发展，高水平放射性废物日益增多，其处理和处置已成为一个重大的安全和环保问题，也是关系到核电能否健康发展的关键问题之一。目前，普遍认为“分离-固化-深地质处置”是最为有效、可行的高放废液处理处置方法之一。对于高放废液的分离，当前溶剂萃取法研究的最多；对于高放废物的固化，人造岩石固化体的研究近年来受到人们极大的关注。本项目针对现有高放废液溶剂萃取分离及人造岩石固化中存在的不足，研究了一种新的高放废液分离与固化方法。首先开展了水滑石实时合成过程中放射性核素嵌入其晶体结构中的研究，以期借助水滑石的实时合成，达到将高放废液中的放射性核素分离富集的目的；进而开展以嵌入放射性核素的水滑石为前驱体合成尖晶石的研究，以期借助尖晶石的合成，达到对放射性核素实行岩石固化的目的。项目实施过程中，我们利用实时合成水滑石的方法从高放废液中分离模拟放射性核素锶、钕、钍、铯及其它们的两元组合物。通过酸碱滴定、单因素实验及XRD分析研究确定了最佳分离实验条件，运用FTIR、SEM/EDS、TEM、XRD等对合成的含锶、钕、钍、铯及其它们的两元组合物水滑石结构、形貌进行了分析。结果表明，在实验所确定的最佳分离条件下，锶、钕、钍等的去除率均可达到95%以上；被分离出来的模拟放射性核素嵌入了水滑石的晶格中；锶、钕、钍均是与镁发生类质同象取代作用进入到水滑石晶格中的；包容锶、钕、钍等水滑石煅烧产物主要为尖晶石，且煅烧产物中未见锶、钕等的氧化物，表明嵌入到水滑石晶格中的锶、钕（部分钍）等在煅烧后存在于尖晶石的晶体结构中。固化体性能测试结果表明，包容锶、钕、钍等的尖晶石固化体的显气孔率和密度，与人造岩石Synroc-C参比样品的相差不大，说明制备的包容锶、钕、钍等的尖晶石固化体样品孔隙较少，结构较密实，符合固化体的要求；PCT法测得的锶、钕、钍等元素归一化浸出率均低于相同条件下测得的Synroc-C参比样品的元素归一化浸出率。由此可知其抗浸出性能优于Synroc-C参比样品，说明最佳条件下制备的包容锶、钕、钍等固化体具有良好的化学稳定性，能够满足高放废液固化体化学稳定性的要求。本项目完成了预期的研究任务，达到了预期的研究目的。研究成果不仅可以为高放废液中放射性核素分离、固化技术提供创新性学术思想，而且对新型水滑石和尖晶石材料的合成具有重要的理论指导意义。